Gültigkeitsbedingungen der Mott-Gurney-Gleichung

Die Mott-Gurney-Gleichung ist eine der am häufigsten verwendeten analytischen Formeln in der Physik von Halbleiterbauelementen. Sie beschreibt die Stromdichte in einem Halbleiterbauelement, bei dem der Strom durch eine ladungsträgerbegrenzte Schicht (SCLC) fließt, die frei von Fallen ist:

$$ J = \frac{9}{8}\varepsilon\mu\frac{V^2}{L^3} $$

wobei \(J\) die Stromdichte, \(\varepsilon\) die dielektrische Permittivität, \(\mu\) die Trägermobilität, \(V\) die angelegte Spannung und \(L\) die Dicke des Bauelements ist.

Obwohl die Gleichung häufig verwendet wird, um aus experimentellen Strom-Spannungs-Messungen die Trägermobilität zu bestimmen, hängt die Herleitung von dieser Gleichung von mehreren wichtigen physikalischen Annahmen ab. Reale Halbleiterbauelemente verletzen oft eine oder mehrere dieser Annahmen, insbesondere bei ungeordneten organischen Halbleitern, Perowskiten, OLEDs und Materialien mit geringer Mobilität.

Dementsprechend ist es wichtig, nicht nur zu verstehen, wie die Mott-Gurney-Gleichung hergeleitet wird, sondern auch, unter welchen physikalischen Bedingungen sie gültig bleibt. Wenn diese Bedingungen nicht berücksichtigt werden, kann dies bei der Interpretation experimenteller SCLC-Messungen zu erheblichen Fehlern führen.

Transport ohne Fallen

Die klassische Mott-Gurney-Gleichung geht davon aus, dass alle injizierten Ladungsträger weiterhin beweglich sind. Mit anderen Worten wird angenommen, dass das Halbleitermaterial keine Fallenstellen aufweist.

In vielen realen Halbleitern können sich jedoch Ladungsträger in lokalisierten Zuständen ansammeln, die mit Folgendem verbunden sind:

• strukturelle Störung,
• Verunreinigungen
• Mängel,
• Korngrenzen,
• oder einer energetischen Störung.

Gefangene Ladungsträger tragen weiterhin zur Raumladung innerhalb des Bauelements bei, tragen aber nicht effizient zur elektrischen Leitfähigkeit bei. Infolgedessen weicht die Spannungsabhängigkeit des Stroms von dem idealen quadratischen Verhalten ab, das durch die Mott-Gurney-Gleichung vorhergesagt wird.

Stattdessen:

$$ J \propto V^2 $$

Bei einer Form von kleinzelligem Lungenkrebs, bei der sich die Ausbreitung auf bestimmte Bereiche beschränkt, kommt es häufig zu Folgendem:

$$ J \propto V^m $$

mit:

$$ m > 2 $$

Das Vorhandensein von Fallen stellt daher eine der wichtigsten Einschränkungen der idealen SCLC-Theorie dar.

Einzellastentransport

Bei der Herleitung der Mott-Gurney-Gleichung wird davon ausgegangen, dass nur eine Trägerart maßgeblich zum Transport beiträgt. Das bedeutet, dass das Bauelement entweder wie folgt funktionieren muss:

• ein Gerät, das ausschließlich Lochkarten verwendet, oder
• ein Gerät, das ausschließlich mit Elektronen arbeitet.

In praktischen SCLC-Experimenten wird dieser Zustand durch eine sorgfältige Gestaltung der Kontaktenergetik erreicht, sodass ein bestimmter Ladungsträgertyp effizient eingebracht wird, während der andere Ladungsträgertyp blockiert wird.

Wenn sowohl Elektronen als auch Löcher gleichzeitig in die Komponente injiziert werden, werden Rekombinationsprozesse von Bedeutung, und die Annahmen, die der Ableitung nach dem Mott-Gurney-Verfahren zugrunde liegen, verlieren ihre Gültigkeit. Der resultierende Strom kann nicht mehr mit einem einfachen Einzelträger-SCLC-Modell beschrieben werden.

Dies ist einer der Gründe, warum herkömmliche photovoltaische Geräte im Allgemeinen nicht für eine ideale SCLC-Analyse geeignet sind. Solarzellen sind so konzipiert, dass sie den bipolaren Ladungstransport und die Ladungstrennung unterstützen, während SCLC-Geräte gezielt so konstruiert sind, dass eine bestimmte Art von Ladungsträger unterdrückt wird.

Ohm'sche Kontakte und Injektionsbarrieren

Eine weitere wichtige Annahme der Mott-Gurney-Gleichung ist, dass die Kontakte Ladungsträger effizient in den Halbleiter einspeisen. Dies erfordert in etwa ohmsche Injektionsbedingungen.

Wenn an der Grenzfläche zwischen Metall und Halbleiter eine ausgeprägte Sperrschicht vorhanden ist, wird der Strom nicht mehr durch die Raumladung im Volumenmaterial begrenzt, sondern durch die Trägerinjektion.

Unter idealen Bedingungen für das kleinzelliges Lungenkarzinom (SCLC):

• die Kontaktbarriere sollte gering sein.
• die Ladungsträgerinjektion sollte effizient sein.
• und die durch Injektion erreichte Trägerdichte sollte die Gleichgewichtsträgerdichte deutlich übersteigen.

Wenn diese Bedingungen nicht erfüllt sind, wechselt das Gerät stattdessen in einen Modus, in dem die Injektion begrenzt ist.

Diese Unterscheidung ist experimentell von großer Bedeutung, da ein nicht-ohmscher Kontakt Strom-Spannungs-Kennlinien erzeugen kann, die oberflächlich dem Verhalten eines SCLC ähneln, tatsächlich aber von den physikalischen Eigenschaften des Kontakts bestimmt werden.

Vernachlässigbarer Diffusionsstrom

Die Mott-Gurney-Herleitung geht davon aus, dass der Ladungsträgertransport vollständig von einem Driftstrom dominiert wird. Der Diffusionsbeitrag wird vernachlässigt.

Die vollständige Drift-Diffusions-Gleichung lautet:

$$ J = q\mu nE + qD\frac{dn}{dx} $$

wo:

• \(q\mu nE\) ist der Driftstrom.
• wobei \(qD\frac{dn}{dx}\) der Diffusionsstrom ist.

Die Mott-Gurney-Näherung geht davon aus:

$$ qD\frac{dn}{dx} \ll q\mu nE $$

Diese Näherung ist in der Regel bei hohen elektrischen Feldstärken und großen Konzentrationen der injizierten Ladungsträger angemessen, da in diesen Fällen der feldabhängige Transport dominiert. Bei niedrigen Spannungen oder in der Nähe von Gleichgewichtszuständen kann die Diffusion jedoch eine wichtige Rolle spielen, und die ideale SCLC-Näherung wird weniger genau.

In Halbleitern mit geringer Ladungsträgermobilität und starker Unordnung können Diffusions- und Energierelaxationsprozesse die interne Ladungsträgerverteilung erheblich verändern.

Einheitliche Mobilität

Die klassische Herleitung nach Mott–Gurney geht davon aus, dass die Trägermobilität räumlich gleichmäßig ist und unabhängig vom elektrischen Feld.

Bei vielen realen Materialien trifft diese Annahme nicht zu. Organische Halbleiter weisen in der Regel eine feldabhängige Beweglichkeit auf:

$$ \mu(E) = \mu_0 \exp(\gamma\sqrt{E}) $$

wobei \(\gamma\) der Poole-Frenkel-Koeffizient ist.

Diese Feldabhängigkeit entsteht, weil energetische Störungen die Übergangsraten von Ladungsträgern zwischen lokalisierten Zuständen beeinflussen. Mit zunehmender elektrischer Feldstärke wird der Ladungstransport effizienter, und die scheinbare Beweglichkeit steigt.

Unter diesen Bedingungen weicht die Beziehung zwischen Strom und Spannung von dem einfachen quadratischen Verhalten ab, das durch die ideale Mott-Gurney-Gleichung vorhergesagt wird.

Vernachlässigbare Rekombination

Die Mott-Gurney-Gleichung geht davon aus, dass die Rekombination vernachlässigbar ist. Diese Annahme ist in der Regel bei korrekt konstruierten Bauelementen mit einem einzigen Ladungsträgertyp gültig, da nur eine Art von Ladungsträgern gezielt eingebracht wird.

Wenn jedoch Minoritätsträger vorhanden sind, können Rekombinationsprozesse wie folgt ablaufen:

• Shockley-Read-Hall-Rekombination,
• Langevin-Rekombination,
• oder bimolekulare Rekombination

kann die Verteilung der Ladungsträgerdichte verändern und die Gültigkeit der idealen SCLC-Herleitung aufheben.

Experimentelle Methoden zur Identifizierung von echtem kleinzelligem Lungenkrebs

In der experimentellen Forschung wird der SCLC-Bereich in der Regel anhand der Steigung der Strom-Spannungs-Kurve in einem logarithmischen Diagramm bestimmt.

Im ohmschen Bereich:

$$ J \propto V $$

und die Steigung beträgt ungefähr 1.

In einem idealen, von Tumoren freien Zustand bei kleinzelligem Lungenkrebs:

$$ J \propto V^2 $$

und die Steigung nähert sich dem Wert 2.

Bei einem Transport, der durch die Anzahl der Ladungsträger begrenzt ist, entstehen häufig größere Steigungen als 2, während ein durch die Injektion begrenzter Transport zu einem komplexeren Verhalten führen kann.

Eine sorgfältige Interpretation ist daher erforderlich. Allein eine quadratische Beziehung zwischen Strom und Spannung ist kein ausreichender Beweis dafür, dass ein idealer Mott-Gurney-Transport stattfindet.

Beziehung zur Drift-Diffusions-Simulation

Moderne Drift-Diffusions-Simulationsprogramme wie OghmaNano lösen die gekoppelten Poisson-, Kontinuitäts- und Transportgleichungen numerisch. Dadurch können realistische, nicht-ideale Effekte explizit berücksichtigt werden, darunter:

• Verteilungen von Fallen,
• feldabhängige Mobilität,
• Rekombination von Ladungsträgern,
• nicht-ohmsche Kontakte,
• und räumlich veränderliche elektrische Felder.

Infolgedessen liefert die numerische Simulation häufig eine genauere Beschreibung realer SCLC-Bauelemente als eine alleinige, idealisierte analytische Theorie.