Herleitung der Mott-Gurney-Gleichung

Der durch die Raumladung begrenzte Strom (Space-Charge-Limited Current, SCLC) ist einer der wichtigsten Transportmechanismen in der Physik von Halbleiterbauelementen. Er tritt auf, wenn die Dichte der von den Kontakten injizierten Ladungsträger deutlich größer wird als die bereits im Halbleiter vorhandene Gleichgewichtsladungsträgerdichte. Unter diesen Bedingungen wird der Strom nicht mehr durch die intrinsische Leitfähigkeit des Materials begrenzt, sondern durch das durch die injizierte Ladung selbst erzeugte elektrische Feld.

SCLC-Messungen werden häufig in organischen Halbleitern, OLEDs, Perowskit-Bauelementen und amorphen Materialien eingesetzt, um die Trägermobilität abzuschätzen und Trägerfallen zu untersuchen. In der Praxis wird SCLC üblicherweise mit einer Struktur gemessen, die entweder nur Löcher oder nur Elektronen leitet, wobei beide Kontakte vorzugsweise den gleichen Trägertyp injizieren. Dadurch wird die Elektronen-Loch-Rekombination unterdrückt, und es kann der Transport einer einzigen Trägersorte dominieren.

Die bekannteste analytische Beschreibung von SCLC-Materialien ohne Fallenstellen ist die Mott-Gurney-Gleichung, die vorhersagt, dass die Stromdichte quadratisch mit der angelegten Spannung variiert:

$$ J = \frac{9}{8}\varepsilon\mu\frac{V^2}{L^3} $$

wobei \(J\) die Stromdichte, \(\varepsilon\) die Dielektrizitätskonstante des Materials, \(\mu\) die Trägermobilität, \(V\) die angelegte Spannung und \(L\) die Dicke des Bauelements bezeichnet.

Obwohl die Gleichung selbst kompakt ist, sind die physikalischen Annahmen, die ihr zugrunde liegen, von großer Bedeutung. Bei der Herleitung wird von einem störungsfreien Transport, einer einzigen Trägerart, ohmschen Kontakten, einer gleichmäßigen Beweglichkeit, einem vernachlässigbaren Diffusionsstrom und einer vernachlässigbaren Rekombination ausgegangen. Das Verständnis dieser Annahmen ist unerlässlich, wenn es darum geht, experimentelle SCLC-Messungen zu interpretieren.

Physikalischer Ursprung des durch die Raumladung begrenzten Stroms

Bei normaler ohmscher Leitung ist die Trägerdichte im Inneren des Halbleiters annähernd konstant, und die Stromdichte steigt linear mit der Spannung an. In diesem Bereich ist das elektrische Feld im Inneren des Bauelements nahezu gleichmäßig, und die eingebrachte Trägerdichte ist relativ gering.

Wenn jedoch ein Kontakt effizient Ladungsträger in einen Halbleiter mit geringer Leitfähigkeit einspeist, beginnt sich die eingespeiste Ladung im Inneren des Bauelements anzusammeln. Diese angesammelte Ladung verändert das interne elektrische Feld durch die Poisson-Gleichung. Infolgedessen wird das elektrische Feld ortsabhängig, und der Strom wird durch die elektrostatische Wechselwirkung der eingespeisten Ladung selbst begrenzt.

Dieses Verhalten wird in ?? veranschaulicht. Im Gegensatz zur ohmschen Leitfähigkeit ist das innere Feld im SCLC-Bereich nicht gleichmäßig. Stattdessen nimmt das elektrische Feld mit zunehmender Entfernung innerhalb der Komponente zu, da die kontinuierlich zugeführte Ladung das elektrostatische Potenzial verändert.

Ausgangsgleichungen

Die Herleitung der Mott-Gurney-Gleichung beginnt mit zwei grundlegenden Gleichungen: der Poisson-Gleichung und der Driftstromgleichung.

Die Poisson-Gleichung stellt eine Beziehung zwischen dem Gradienten des elektrischen Feldes und der Ladungsdichte her:

$$ \frac{dE}{dx} = \frac{\rho}{\varepsilon} $$

wobei \(E\) das elektrische Feld, \(\rho\) die Ladungsdichte und \(\varepsilon\) die Dielektrizitätskonstante des Halbleiters ist.

Unter der Annahme, dass es sich um eine einzelne Trägerart mit der Dichte \(n\) handelt, ergibt sich folgende Ladungsdichte:

$$ \rho = qn $$

wobei \(q\) die Elementarladung ist.

Die Driftstromdichte wird wie folgt berechnet:

$$ J = q\mu nE $$

wobei \(\mu\) die Beweglichkeit der Ladungsträger ist.

Bei der Mott-Gurney-Herleitung wird der Diffusionsstrom vernachlässigt. Diese Näherung ist gültig, wenn das elektrische Feld ausreichend stark ist, sodass der Drifttransport den Diffusionsprozess überwiegt.

Die vollständige Drift-Diffusionsgleichung lautet:

$$ J = q\mu nE + qD\frac{dn}{dx} $$

Allerdings wird unter SCLC-Bedingungen davon ausgegangen, dass der Diffusionsanteil im Vergleich zum Driftanteil gering ist:

$$ qD\frac{dn}{dx} \ll q\mu nE $$

Herleitung der Mott-Gurney-Gleichung

Wir beginnen, indem wir die Poisson-Gleichung mit der Driftstromgleichung kombinieren. Anschließend setzen wir ein:

$$ n = \frac{\varepsilon}{q}\frac{dE}{dx} $$

in die Formel für die Abdriftströmung:

$$ J = q\mu nE $$

gibt:

$$ J = q\mu \left( \frac{\varepsilon}{q}\frac{dE}{dx} \right) E $$

was sich wie folgt vereinfachen lässt:

$$ J = \varepsilon\mu E\frac{dE}{dx} $$

Neu anordnen:

$$ E\,dE = \frac{J}{\varepsilon\mu}\,dx $$

Geräteübergreifende Integration:

$$ \int_0^{E} E\,dE = \frac{J}{\varepsilon\mu} \int_0^x dx $$

gibt:

$$ \frac{E^2}{2} = \frac{Jx}{\varepsilon\mu} $$

Daher:

$$ E(x) = \sqrt{ \frac{2Jx}{\varepsilon\mu} } $$

Die Spannung über dem Bauelement wird durch die Integration des elektrischen Feldes ermittelt:

$$ V = \int_0^L E(x)\,dx $$

Ersetzen Sie den Feldwert:

$$ V = \int_0^L \sqrt{ \frac{2Jx}{\varepsilon\mu} } \,dx $$

Konstanten vor das Integralzeichen ausklammern:

$$ V = \sqrt{ \frac{2J}{\varepsilon\mu} } \int_0^L x^{1/2}\,dx $$

Durchführung der Integration:

$$ V = \sqrt{ \frac{2J}{\varepsilon\mu} } \cdot \frac{2}{3}L^{3/2} $$

Wenn man beide Seiten quadriert:

$$ V^2 = \frac{8JL^3}{9\varepsilon\mu} $$

Abschließend führt eine Umordnung der Gleichung, um die Stromdichte zu berücksichtigen, zur Mott-Gurney-Gleichung:

$$ J = \frac{9}{8} \varepsilon\mu \frac{V^2}{L^3} $$

Die physikalischen Annahmen, die der Herleitung zugrunde liegen.

Obwohl die Herleitung mathematisch einfach erscheint, basiert sie auf mehreren wichtigen physikalischen Annahmen.

Transport ohne Fallen

Die Ableitung geht davon aus, dass alle injizierten Ladungsträger mobil bleiben und direkt zum elektrischen Transport beitragen. In realen, ungeordneten Halbleitern werden Ladungsträger jedoch häufig in lokalisierten Zuständen eingefangen. Das Einfangen verändert die Ladungsträgerverteilung und beeinflusst die Spannungsabhängigkeit des Stroms.

Einzellastentransport

Die Mott-Gurney-Gleichung geht davon aus, dass nur ein Ladungsträgertyp maßgeblich zum Ladungstransport beiträgt. In bipolaren Bauelementen, die sowohl Elektronen als auch Löcher enthalten, machen Rekombination und die Auswirkungen der Ladungsneutralität die einfache Ableitung des SCLC-Modells ungültig.

Ohmsche Kontakte

Die Herleitung geht davon aus, dass Ladungsträger ungehindert in den Halbleiter injiziert werden können. Wenn an der Kontaktstelle eine Schottky-Barriere oder eine Injektionsbarriere vorhanden ist, wird der Strom durch die Kontaktinjektion begrenzt und nicht durch die Raumladung innerhalb des Bauelements.

Einheitliche Mobilität

Die Ableitung geht davon aus, dass die Beweglichkeit unabhängig vom elektrischen Feld und der Trägerdichte ist. Bei vielen organischen Halbleitern hängt die Beweglichkeit jedoch stark vom Feld, der strukturellen Unordnung und der Füllung von Defektstellen ab.

Vernachlässigbarer Diffusionsstrom

Die Diffusion als Transportmechanismus wird bei der gesamten Ableitung vernachlässigt. Diese Näherung wird bei niedrigen elektrischen Feldstärken oder in der Nähe von Gleichgewichtszuständen ungenauer.

Wenn die Mott-Gurney-Gleichung versagt.

Reale Halbleiterbauelemente weichen häufig vom idealen Mott-Gurney-Verhalten ab. Eine der häufigsten Ursachen dafür ist das Vorhandensein von Falleffekten. Bei durch Falleffekte begrenztem SCLC folgt der Strom oft einem Potenzgesetz:

$$ J \propto V^m $$

wobei \(m > 2\).

Die feldabhängige Beweglichkeit kann die Strom-Spannungs-Kennlinie ebenfalls stark beeinflussen. Viele ungeordnete organische Halbleiter zeigen ein Poole-Frenkel-Verhalten, bei dem die Beweglichkeit exponentiell mit dem elektrischen Feld zunimmt.

Bei sehr hohen Spannungen können auch der Reihenwiderstand und die Selbstaufwärmeffekte eine wichtige Rolle spielen. In ähnlicher Weise kann die Rekombination, wenn sowohl Elektronen als auch Löcher gleichzeitig vorhanden sind, die Verteilung des elektrischen Feldes verändern und die Annahme eines einzelnen Ladungsträgers ungültig machen.

Aus diesen Gründen sind numerische Drift-Diffusions-Simulationen oft erforderlich, um reale Halbleiterbauelemente präzise zu beschreiben.

Beziehung zu Drift-Diffusions-Simulationen

Die Mott-Gurney-Gleichung ist äußerst nützlich, da sie analytische Einblicke in den durch die Raumladung begrenzten Ladungstransport ermöglicht. Reale Halbleiterbauelemente weisen jedoch häufig Fallenverteilungen, feldabhängige Beweglichkeiten, nicht-ohmsche Kontakte, Rekombinationsprozesse und räumlich veränderliche elektrische Felder auf, die nicht durch ein einfaches analytisches Modell erfasst werden können.

Drift-Diffusions-Simulationsprogramme wie OghmaNano lösen die gekoppelten Poisson- und Kontinuitätsgleichungen numerisch, wodurch diese nicht-idealen Effekte explizit berücksichtigt werden können. Dadurch wird es möglich, realistische SCLC-Bauelemente zu untersuchen, die Unordnung, Fallenstellen, Mobilitätsgradienten und komplexe Mehrschichtstrukturen aufweisen.