Dérivation de l’équation de Mott-Gurney

Le courant limité par l’effet de l’espace de charge (SCLC) est l’un des mécanismes de transport les plus importants dans la physique des dispositifs à semi-conducteurs. Il se produit lorsque la densité des porteurs injectés par les contacts devient beaucoup plus importante que la densité des porteurs à l’équilibre déjà présente à l’intérieur du semi-conducteur. Dans ces conditions, le courant n’est plus limité par la conductivité intrinsèque du matériau, mais plutôt par le champ électrique généré par la charge injectée elle-même.

Les mesures de courant de fuite en mode espace-charge (SCLC) sont largement utilisées dans les semi-conducteurs organiques, les diodes électroluminescentes organiques (OLED), les dispositifs à pérovskite et les matériaux désordonnés pour estimer la mobilité des porteurs de charge et étudier les états de piégeage. En pratique, le SCLC est généralement mesuré à l’aide d’une structure ne permettant que le transport des trous ou des électrons, où les deux contacts injectent préférentiellement le même type de porteur de charge. Cela permet de supprimer la recombinaison électron-trou et de favoriser le transport d’une seule espèce de porteur de charge.

La description analytique la plus connue des semi-conducteurs à couches minces sans pièges est l’équation de Mott-Gurney, qui prévoit que la densité de courant varie de manière quadratique en fonction de la tension appliquée :

$$ J = \frac{9}{8}\varepsilon\mu\frac{V^2}{L^3} $$

où \(J\) représente la densité de courant, \(\varepsilon\) la permittivité du matériau, \(\mu\) la mobilité des porteurs de charge, \(V\) la tension appliquée et \(L\) l’épaisseur du dispositif.

Bien que l’équation elle-même soit concise, les hypothèses physiques qui la sous-tendent sont extrêmement importantes. La dérivation suppose un transport sans pièges, un seul type de porteur de charge, des contacts ohmiques, une mobilité uniforme, un courant de diffusion négligeable et une recombinaison négligeable. Il est essentiel de comprendre ces hypothèses pour interpréter les mesures expérimentales de SCLC.

Origine physique du courant limité par l’espace de charge

Dans la conduction ohmique classique, la densité de porteurs à l’intérieur du semi-conducteur est approximativement constante et la densité de courant varie linéairement avec la tension. Dans ce régime, le champ électrique à l’intérieur du dispositif est presque uniforme et la densité de porteurs injectés est relativement faible.

Cependant, lorsqu’un contact injecte efficacement des porteurs dans un semi-conducteur de faible conductivité, la charge injectée commence à s’accumuler à l’intérieur du dispositif. Cette charge accumulée modifie le champ électrique interne par le biais de l’équation de Poisson. Par conséquent, le champ électrique devient fonction de la position et le courant est limité par l’interaction électrostatique de la charge injectée elle-même.

Ce comportement est illustré dans ??. Contrairement à la conduction ohmique, le champ interne dans le régime SCLC n’est pas uniforme. Au contraire, le champ électrique augmente avec la distance à travers le dispositif, car la charge injectée supplémentaire modifie continuellement le potentiel électrostatique.

Équations de départ

La dérivation de l’équation de Mott-Gurney commence par deux équations fondamentales : l’équation de Poisson et l’équation du courant de dérive.

L’équation de Poisson établit une relation entre le gradient du champ électrique et la densité de charge :

$$ \frac{dE}{dx} = \frac{\rho}{\varepsilon} $$

où \(E\) représente le champ électrique, \(\rho\) représente la densité de charge et \(\varepsilon\) représente la permittivité du semi-conducteur.

En supposant qu’il n’existe qu’une seule espèce de porteurs de charge, dont la densité est \(n\), la densité de charge devient :

$$ \rho = qn $$

où \(q\) représente la charge élémentaire.

La densité du courant de dérive est donnée par :

$$ J = q\mu nE $$

où \(\mu\) représente la mobilité des porteurs de charge.

Dans la dérivation de Mott-Gurney, le courant de diffusion est négligé. Cette approximation est valable lorsque le champ électrique est suffisamment intense pour que le transport par dérive domine sur la diffusion.

L’équation complète de dérive-diffusion est la suivante :

$$ J = q\mu nE + qD\frac{dn}{dx} $$

mais dans les conditions du modèle SCLC, on suppose que le terme de diffusion est faible par rapport au terme de dérive :

$$ qD\frac{dn}{dx} \ll q\mu nE $$

Dérivation de l’équation de Mott-Gurney

Nous commençons par combiner l’équation de Poisson avec l’équation du courant de dérive. En substituant :

$$ n = \frac{\varepsilon}{q}\frac{dE}{dx} $$

dans l’expression du courant de dérive :

$$ J = q\mu nE $$

donne :

$$ J = q\mu \left( \frac{\varepsilon}{q}\frac{dE}{dx} \right) E $$

ce qui se simplifie en :

$$ J = \varepsilon\mu E\frac{dE}{dx} $$

Réorganisation :

$$ E\,dE = \frac{J}{\varepsilon\mu}\,dx $$

Intégration sur tous les appareils :

$$ \int_0^{E} E\,dE = \frac{J}{\varepsilon\mu} \int_0^x dx $$

donne :

$$ \frac{E^2}{2} = \frac{Jx}{\varepsilon\mu} $$

Par conséquent :

$$ E(x) = \sqrt{ \frac{2Jx}{\varepsilon\mu} } $$

La tension aux bornes du dispositif s’obtient en intégrant le champ électrique :

$$ V = \int_0^L E(x)\,dx $$

Remplacer l’expression du champ :

$$ V = \int_0^L \sqrt{ \frac{2Jx}{\varepsilon\mu} } \,dx $$

Sortir les constantes de l’intégrale :

$$ V = \sqrt{ \frac{2J}{\varepsilon\mu} } \int_0^L x^{1/2}\,dx $$

Effectuer l’intégration :

$$ V = \sqrt{ \frac{2J}{\varepsilon\mu} } \cdot \frac{2}{3}L^{3/2} $$

En élevant les deux côtés au carré :

$$ V^2 = \frac{8JL^3}{9\varepsilon\mu} $$

Enfin, en réarrangeant l’équation en fonction de la densité de courant, on obtient l’équation de Mott-Gurney :

$$ J = \frac{9}{8} \varepsilon\mu \frac{V^2}{L^3} $$

Hypothèses physiques sous-jacentes à la dérivation.

Bien que la démonstration semble mathématiquement simple, elle repose sur plusieurs hypothèses physiques importantes.

Transport sans pièges.

Le modèle suppose que tous les porteurs injectés restent mobiles et contribuent directement au transport électrique. Or, dans les semi-conducteurs désordonnés réels, les porteurs sont souvent piégés dans des états localisés. Ce piégeage modifie la distribution des porteurs et affecte la dépendance du courant par rapport à la tension.

Transport par un seul opérateur.

L’équation de Mott-Gurney part du principe qu’un seul type de porteur de charge contribue de manière significative au transport. Dans les dispositifs bipolaires contenant à la fois des électrons et des trous, les effets de recombinaison et de neutralité de charge rendent invalide la dérivation simple du modèle SCLC.

Contacts ohmiques

Le modèle suppose que les porteurs de charge peuvent être injectés librement dans le semi-conducteur. Si une barrière de Schottky ou une barrière d’injection est présente au niveau du contact, le courant est alors limité par l’injection au niveau du contact plutôt que par la charge d’espace à l’intérieur du dispositif.

Mobilité uniforme

Le modèle utilisé suppose que la mobilité est indépendante du champ électrique et de la densité des porteurs de charge. Cependant, dans de nombreux semi-conducteurs organiques, la mobilité dépend fortement du champ, du désordre et du taux de remplissage des pièges.

Courant de diffusion négligeable.

Le transport par diffusion est négligé tout au long du processus de dérivation. Cette approximation devient moins précise dans les champs électriques faibles ou dans des conditions proches de l’équilibre.

Lorsque l’équation de Mott-Gurney ne donne plus de résultats.

Les dispositifs semi-conducteurs réels présentent fréquemment des écarts par rapport au comportement idéal de Mott-Gurney. L’une des causes les plus fréquentes est la présence d’états de piégeage. Dans le cas d’une conduction limitée par les pièges, le courant suit souvent une loi de puissance :

$$ J \propto V^m $$

où \(m > 2\).

La mobilité, qui dépend du champ électrique, peut également modifier considérablement la relation courant-tension. De nombreux semi-conducteurs organiques désordonnés présentent un comportement de type Poole-Frenkel, où la mobilité augmente de manière exponentielle avec le champ électrique.

À des tensions très élevées, la résistance série et les effets d’auto-échauffement peuvent également devenir importants. De même, si les électrons et les trous sont présents simultanément, la recombinaison peut modifier la distribution du champ électrique et remettre en question l’hypothèse selon laquelle un seul type de porteur de charge est présent.

Pour ces raisons, il est souvent nécessaire de recourir à des simulations numériques de dérive-diffusion afin de décrire avec précision le comportement des dispositifs semi-conducteurs réels.

Lien avec les simulations de dérive-diffusion.

L’équation de Mott-Gurney est extrêmement utile car elle permet d’analyser en profondeur le transport limité par la charge d’espace. Cependant, les dispositifs semi-conducteurs réels contiennent fréquemment des distributions de pièges, des mobilités dépendant du champ électrique, des contacts non ohmiques, des processus de recombinaison et des champs électriques variant spatialement, ce que les modèles analytiques simples ne peuvent pas prendre en compte.

Les outils de simulation par la méthode de la dérive-diffusion, tels qu’OghmaNano, résolvent numériquement les équations de Poisson et de continuité couplées, ce qui permet d’intégrer explicitement ces effets non idéaux. Cela rend possible l’étude de dispositifs SCLC réalistes contenant des défauts, des états de piégeage, des gradients de mobilité et des structures multicouches complexes.