パート A：OLED デバイスシミュレーション - コヒーレント薄膜光学

1. OLED シミュレーションの概要

有機発光ダイオード（OLED）は現代のディスプレイおよび照明技術で広く用いられており、その性能は デバイス内部で結合した電気過程と光学過程によって強く決定されます。OLED では、電荷キャリアが 電極から有機薄膜へ注入され、そこで放射再結合によって エレクトロルミネセンスを介して光が生成されます。OghmaNano では、OLED デバイスシミュレーションは drift–diffusion 電荷輸送モデリング と光学モデルを組み合わせて実行され、 電流と発光の両方を自己無撞着に扱うことができます。

このチュートリアルでは、単一発光層（single-EML）構造を用いた OghmaNano における段階的な OLED デバイスシミュレーション を示します。 電気的挙動は drift–diffusion 方程式を用いて自己無撞着に解かれ、 光学応答は 伝達行列法（TMM） を用いてモデル化されます。伝達行列法は光を コヒーレント波 として扱い、 層状 OLED スタック内での伝搬、反射、および干渉に対して厳密な薄膜光学記述を与えます。

このコヒーレント光学モデルは、蒸着薄膜のような平滑で平坦な OLED 構造に特に適しており、 そこではマイクロキャビティ効果と薄膜干渉が中心的な役割を果たします。電気シミュレーションと結合すると、 このモデルにより、電流–電圧特性、電圧依存外部量子効率 （EQE）、発光スペクトル、および色に関連する量を直接計算でき、 OLED における電気–光学結合の本質的な物理を捉えることができます。

2. 新しいシミュレーションの作成

まず、New simulation ウィンドウで OLED (TMM) の例をダブルクリックして開きます。 これにより、 ?? に示すメインインターフェースが読み込まれ、 デバイススタックと関連するエディタパネルが表示されます。

3. 光学のみのシミュレーションを調べる

OLED 設計における重要な課題の 1 つは、 デバイス内部で生成された光のうち、最終的にどれだけが自由空間へ脱出するかを決定することです。 多くの光子は層状構造内に閉じ込められたままになるか、 有用な発光に寄与する前に吸収されてしまいます。伝達行列法（TMM）は、 薄膜スタック内の干渉が光パワーをどのように再分配するか、 また層厚や屈折率の変化が取り出される光の割合にどのように影響するかを 定量的に解析する枠組みを与えます。

光学ツールにアクセスするには、 Optical リボンに切り替え （??）、 Optical outcoupling ボタンをクリックします。これにより、 ?? に示す Optical outcoupling ツールが開き、 そこでは伝達行列計算を電気ソルバーとは独立に実行できます。

計算を開始するには、Play ボタンをクリックします。シミュレーションでは、 OLED スタック内で放射された光子の空間分布およびスペクトル分布が計算されます。結果のプロット ?? は、脱出確率 を波長（縦軸） とデバイス内位置（横軸）の関数として示します。明るい領域は、 光子が外部へ脱出する確率が高い発光波長と深さの組合せを示し、 暗い領域は構造内に閉じ込められた光に対応します。

このプロットに見られる交互の帯は、 OLED マイクロキャビティ内で前方伝搬および後方伝搬する光波の 建設的・破壊的干渉によって生じます。この挙動は、 境界での反射により水波が干渉し、波振幅が強め合う領域と弱め合う領域が生じる 波動水槽 （??） で観測される定在波パターンと直接的に類似しています。 OLED でも、同じ波動物理がスタック全体にわたる光エネルギー再分配を支配し、 脱出確率マップに見られる特徴的な干渉パターンを生じさせます。

このような光学のみのシミュレーションは、 層状マイクロキャビティが発光をどのように形成するかについて直接的な洞察を与え、 完全な結合電気–光学モデリングの前段階として、 層厚や発光波長を最適化するための実用的な指針を提供します。

3. 伝達行列光学計算と結合した電気シミュレーション

伝達行列法（TMM）を用いた光学 outcoupling を調べたので、これを drift–diffusion モデリングと結合して、OLED が電流および電圧の関数としてどのように発光するかを理解できます。 この結合シミュレーションでは、drift–diffusion 計算から得られる 再結合プロファイル が 発光源となり、それが光学 outcoupling モデルに結合されます。 シミュレーションはまず、上で説明したのと同様に光学 outcoupling 計算を実行し、 その後、標準的な電気 drift–diffusion シミュレーションを実行して 電流–電圧（JV）応答を生成します。 ユーザーはメインインターフェースに戻り、Run simulation ボタン（▶）を押して 完全計算を開始します。 結合した電気–光学シミュレーションの結果は Output タブに書き込まれ、 ?? に示すように表示されます。

OLED シミュレーションで生成される主要ファイル。

ファイル名	説明
iv.csv	電流 vs. 電圧
jv.csv	電流密度 vs. 電圧
jl.csv	電流密度 vs. 光出力パワー密度
k.csv	平均再結合速度定数 vs. 電圧
v_eqe.csv	電圧 vs. 外部量子効率（EQE）
vl.csv	電圧 vs. 光出力パワー密度
v_cd_a.csv	輝度効率（cd A−1）vs. 電圧
v_cd_m2.csv	輝度（cd m−2）vs. 電圧
sweep/	値、すなわち（移動度、CIE X/Y/Z、キャリア密度 v.s. 電圧）
Snapshots/	各シミュレーション ステップで保存された電気デバイスパラメータのスナップショット。

シミュレーションは Output タブに複数の出力ファイルを書き込みます。 これらのファイルには、結合した光学および電気 OLED シミュレーションの主要な数値結果が含まれており、 さらなる解析やプロットに利用できます。 最も重要なファイルは、 表 7.1 に示されています。

結合した電気–光学 OLED シミュレーションの主要な出力特性は、 ??、 ?? および ?? に示されています。 電流密度–電圧曲線（jv.csv）はデバイスの電気的ターンオン挙動を示します。 電圧–輝度曲線（v_cd_m2.csv）はシミュレーションされた光出力を ディスプレイ関連単位（cd m⁻²）に変換し、 効率的な再結合が確立されると輝度が急速に上昇することを示します。 最後に、電圧–EQE 曲線（v_eqe.csv）はターンオンにおける発光開始を示し、 この例ではデバイスが放射領域で動作するとほぼ一定の効率を示します。

4. デバイス内で光はどのように生成されるか

OLED では、光は発光層内での自由電子と自由正孔の放射再結合によって生成されます。 カソードから注入された電子と アノードから注入された正孔は、空間分布が重なるまでデバイス内を輸送され、 その時点で再結合が起こり、 光子が放出されます。

デバイスの層構造は、 ?? に示す Layer editor で定義されます。 電荷輸送と再結合に関与する層は、このエディタで 電気的にアクティブ として明示的に マークされ、接触および光学的に受動な層は 電気計算から除外されます。現在の デバイスでは、中央の Alq₃ 層のみが発光性として設定されており、 放射再結合がこの領域に限定されるようになっています。

局所的な放射再結合速度は、 自由キャリア密度の積に比例し、次式で表されます。

\( R = k \left( n p - n_{\mathrm{eq}} p_{\mathrm{eq}} \right) \)

ここで、\(n\) と \(p\) はそれぞれ自由電子密度と自由正孔密度を表し、 \(k\) は放射再結合係数です。この式は、 平衡では再結合が消失し、印加バイアス下でのキャリア注入により 系が平衡から外れるにつれて再結合が増加することを保証します。

電荷輸送と再結合を支配する電気パラメータは、 メインウィンドウの Device タブからアクセスできる Electrical parameter editor で定義されます。現在の デバイスで用いられているパラメータは、 ??、 ?? および ?? に示されており、それぞれ正孔輸送層（HTL）、発光層（EML）、 および電子輸送層（ETL）に対応します。

これらの図は、drift–diffusion 方程式で用いられるキャリア移動度、有効状態密度、 静電パラメータ、および再結合定数を定義しています。この例では、 放射再結合は発光性 Alq₃ 層でのみ有効化されており、 輸送層は主として 電荷キャリアを注入し閉じ込める役割を果たします。これらのパラメータは一体となって、 キャリアがどこに蓄積し、どこで再結合が起こり、最終的に デバイス内での発光の空間分布がどうなるかを制御します。

シミュレーション中、OghmaNano は出力フォルダ内に自動的に snapshots というディレクトリを作成します （?? を参照）。 snapshots ディレクトリには、この例では印加電圧に対応する各シミュレーションステップで記録された 電気量および光学量が含まれます。 デバイスレベルの出力に加え、snapshots には、 準フェルミ準位や自由キャリア密度など、デバイス内位置の関数としての 空間分解された内部ソルバー変数も含まれます。 外部量子効率（EQE）を含む導出量および観測可能な出力も記録されるため、 内部デバイス物理と外部測定量の両方を一貫して調べることができます。

snapshots ディレクトリをダブルクリックして開くと snapshots ビューアが起動します。これにより ?? に示すウィンドウが開きます。 青い + ボタンを使って新しいプロットラインを追加し、関連するファイル（例えば Q_nfree.csv、Q_pfree.csv、または R_nfree_to_pfree.csv） を選択してください。 スライダを左から右へ動かすと、プロットされる量が各シミュレーションステップごとに更新され、 印加電圧の関数としてキャリア密度や再結合の発展を調べることができます。

低い印加電圧では、自由電子および自由正孔密度プロファイルは ?? に示されています。 電圧を上げると、それに対応するプロファイルは ?? に示すものへと変化します。 したがって、電子および正孔の空間分布は低バイアスと高バイアスで大きく異なり、 これにより発光層内でキャリアがどこで（そしてどれだけ強く）重なるかが変化します。

対応する自由–自由再結合プロファイルは、 ??（低電圧）および ??（高電圧） に示されています。 バイアスの増加とともに、再結合領域は位置的に大きく移動し、より局在化するため、 支配的な発光領域がデバイス内で移動したことを示しています。

5. 再結合速度を発光スペクトルへ変換する

前節では、デバイス内の自由電子および自由正孔密度が 印加電圧の関数として大きく変化することを見ました。印加電圧が増加すると、 キャリア注入と輸送の変化により、電子と正孔の空間的重なりが変化し、 再結合速度が増加するとともに、デバイス内での再結合領域が移動します。これにより、 空間的に変化する再結合速度がモデル内でどのように放射スペクトルへ変換されるのかという 自然な疑問が生じます。

OghmaNano では、これを実現する 1 つの方法として、 材料データベース で定義された実験的に測定された発光スペクトルを使用します。 発光材料の固有発光スペクトルは ?? に示されています。このスペクトルは、光学キャビティ効果と outcoupling が適用される前に、 放射再結合によって生成される光子の波長分布を定義しており、 実験的に測定されたものです。

デバイスで用いられる発光スペクトルは、 メインウィンドウのデバイス構造タブにある Emission パラメータからアクセスできる ?? に示す Luminescence Editor で選択されます。 この例では、発光スペクトルは small_molecules/Alq3 に設定されており、 これは Alq₃ の実験測定発光スペクトルに対応します。 材料パスの横にある三点ボタンを使うと発光材料を変更できます。

luminescence editor には experimental emission efficiency も表示されています。 現在の例ではこの値は 0.25 に設定されており、電子–正孔再結合事象の 25 パーセントのみが光子放出に結びつくことを意味します。 これは、電気的に生成された励起子のスピン統計を反映しており、 蛍光 OLED では一重項励起子のみが放射性です。

電気励起下では、再結合によって一重項および三重項励起状態が 1:3 の比で生成されるため、再結合事象の 4 分の 1 のみが 放射性一重項状態を生成し、残りの三重項は非放射性です。 その結果、光学損失や電気損失が存在しない場合でも、 このモデルでは内部量子効率は本質的に 25 パーセントに制限されます。 これが、この例のデバイスにおいて EQE および位置分解 EQE が比較的低い主な理由です。

光学モデルでは、局所的な放射再結合速度が 電子–正孔対の再結合数を決定し、発光効率が これらの事象のうちどの割合が光子生成に結びつくかを制御します。 結果として得られる光子生成速度は、 材料の選択された発光スペクトルに従って波長に分配されます。

\( I(\lambda) = \eta \, R \, S(\lambda) \)

ここで、\(R\) は drift–diffusion ソルバーから得られる局所的な放射再結合速度、 \(\eta\) は発光効率（この例では一重項形成を考慮して 0.25 に設定）、 そして \(S(\lambda)\) は材料データベースに保存された正規化発光スペクトルです。

より高度な OLED モデルでは、発光材料における一重項および三重項種を分離して扱うなど、 複数の励起状態集団を明示的に扱うことができます。また、 発光生成に対する光子速度方程式記述も含めることができます。これらのモデルは、 主として詳細な励起状態ダイナミクスに関心がある研究用途を対象としており、 日常的なデバイス最適化向けではありません。 OghmaNano におけるこれらの励起状態モデルの実装は、 励起状態と発光過程 に記載されています。

6. 電圧の関数としてのルミネセンス、EQE、および色を調べる

多くの OLED に共通する特徴は、発光材料自体が変わらなくても、印加電圧によって発光色が変化することです。 バイアスが増加すると、キャリア注入により電子と正孔の空間的重なりが変化し、 デバイス内で再結合領域が位置を変えます。OLED スタックは光学キャビティとして機能するため、 キャビティ内の異なる位置では異なる波長の取り出しが有利になります。ある界面近傍で起こる再結合は 短波長の outcoupling を優先し、 他の位置では長波長が優先されることがあります。再結合領域が電圧とともに移動すると、 キャビティは発光スペクトルの異なる部分を選択するため、電圧依存の色変化が直接生じます。

よく設計された OLED では、発光色の電圧依存性は小さく抑えられます。 これは、再結合領域を光学 キャビティ内の、位置に対する波長依存 outcoupling の変化が緩やかな領域に 閉じ込めることで達成されます。実際には、発光領域を比較的薄く設計することが多く、 たとえ再結合プロファイルがバイアスで少し移動しても、 キャビティはほぼ同じ波長を選択します。

この例では、基礎物理をより見やすくするために、 この最適化された条件から意図的に外しています。Layer Editor において Alq₃ 発光層の厚さを 100 nm に増やすことで （?? を参照）、 再結合が起こり得る領域を広げています。これにより、 電圧依存の再結合領域移動がより顕著になり、 キャリア注入と輸送の変化が 光学キャビティ応答の変化へどのようにつながるかを観察しやすくなります。

発光層厚さを更新した後、シミュレーションを再実行してください。次に snapshot ツールを使って eqe.csv をプロットします。+ ボタンで追加してください。 このプロットは、現在選択されている電圧ステップにおける波長の関数として EQE を示します。 スライダを電圧範囲に沿って動かすことで、再結合 領域がキャビティ内を移動し、異なる波長が異なる効率で取り出されるのに伴って、 EQE スペクトルがどのように形を変えるかを観察できます。

同じワークフローを用いて、電圧依存ルミネセンススペクトルも調べることができます。 luminescence_lambda.csv のプロットラインを追加し、スライダを動かして、バイアスに伴って 発光スペクトルがどのように変化するかを確認してください（ ?? および ?? を参照）。 スペクトルの描画に用いられる色は、その動作点で観測者が知覚する出力色に対応しています。電圧を上げると、 グラフ上で直接、低バイアスでの明るい青から高バイアスでの濃い青へと 描画スペクトルが変化するのが見え、発光色が変化していることを示します。

最後に、同じ snapshots ワークフローを用いて EQE スペクトルを明示的に調べます。 eqe.csv をプロットし、電圧スライダを動かして、バイアスに伴って波長依存 EQE がどのように変化するかを観察してください （?? を参照）。 実際には、ルミネセンススペクトルと EQE スペクトルは一緒に解釈する必要があります。 ルミネセンスプロットは何が放射されているかを示し、EQE プロットは各動作点で各波長がどれだけ効率よく取り出されているかを示します。

7. CIE 色空間

OLED スペクトルは、バイアスの関数として色安定性を評価できるように、 しばしば少数の知覚色座標に縮約されます。最も一般的な表現は CIE 1931 系であり、 まずスペクトルを CIE 色合わせ関数を用いて三刺激値 \((X,Y,Z)\) に変換し、 その後色度座標 \((x,y)\) に正規化します。

スペクトルパワー分布 \(P(\lambda)\)（例えば単位波長あたりの放射光学パワー）が与えられたとき、CIE 三刺激値は \(P(\lambda)\) を色合わせ関数 \(\overline{x}(\lambda)\)、\(\overline{y}(\lambda)\)、および \(\overline{z}(\lambda)\) で重み付けすることによって計算されます：

\[ X = k \int_{\lambda_1}^{\lambda_2} P(\lambda)\,\overline{x}(\lambda)\,d\lambda,\qquad Y = k \int_{\lambda_1}^{\lambda_2} P(\lambda)\,\overline{y}(\lambda)\,d\lambda,\qquad Z = k \int_{\lambda_1}^{\lambda_2} P(\lambda)\,\overline{z}(\lambda)\,d\lambda \]

ここで、\(\overline{x}(\lambda)\)、\(\overline{y}(\lambda)\)、および \(\overline{z}(\lambda)\) は、 人間の視覚の標準化スペクトル感度を表しており、定数 \(k\) は全体のスケーリング係数です （その具体値は \(P(\lambda)\) の定義方法と、絶対測光較正を課すかどうかに依存します）。 対応する色度座標は次の正規化によって得られます：

\( x=\dfrac{X}{X+Y+Z}, \qquad y=\dfrac{Y}{X+Y+Z} \)

\((x,y)\) 座標は、絶対輝度からほぼ独立な色度（色相／彩度）を表すため、 OLED が「どれだけ明るいか」と「どのような色に見えるか」を分離するのに有用です。 OghmaNano では、CIE 値は各電圧ステップにおけるシミュレーション発光スペクトルから 計算され、sweep 出力に書き込まれるため、 色ずれを電気動作点に対して直接プロットできます。これらの sweep ファイルを見るには、 Output タブの sweep/ ディレクトリをダブルクリックして sweep ビューアを開いてください （??）。

上図は、シミュレーションされた色度が電圧掃引全体にわたってどのように変化するかを示しています。 個々の \(x(V)\) および \(y(V)\) 曲線（?? および ??）は、動作点の関数としての 色ずれを定量化し、一方 \(y(x)\) プロット （??）は同じ 情報を色度空間内の軌跡として示します。

この例では、色度はバイアスの増加とともに系統的に移動し、高電圧で定常値へ近づきます。 物理的には、これは一般に電圧に伴う有効発光スペクトルの変化を反映しています（例えば、 光学キャビティ内での再結合領域の移動、あるいは outcoupling 応答による電圧依存のスペクトル重み付けによるものです）。よく最適化された OLED スタックでは、 対応する \((x,y)\) の変動は小さくなります；

8. 接触

このシミュレーションでは、OLED は効率的で選択的な電気接触を持つ、 よく設計されたデバイスとして扱われます。 接触境界条件は、 メインウィンドウの Device structure タブからアクセスする ?? に示す Contact editor で定義されます。

正孔注入トップ接触と電子注入ボトム接触は、それぞれの多数キャリアに対して ともに ohmic としてモデル化されています。 これは、電荷キャリアが注入障壁なしにデバイスへ出入りできることを意味し、 電流が接触ではなく、有機層内部の輸送と再結合によって制限されることを意味します。

少数キャリアは各電極でブロックされます。すなわち、電子は正孔注入接触でブロックされ、 正孔は電子注入接触でブロックされます。これによりキャリア選択性が強制され、 リーク電流が抑制され、電子と正孔が意図した輸送経路に閉じ込められて デバイス内部で再結合するようになります。

この接触構成により、シミュレーションは高品質 OLED に適した バルク制限領域で動作します。 したがって電気応答は、発光層におけるキャリア輸送、空間的重なり、および放射再結合によって支配され、 内部デバイス物理とその光学キャビティへの結合を直接調べることができます。