Optische Übergänge in Quantenringen: Verstärkung und spontane Emission

Von elektronischen Zuständen zu Licht

In der vorherigen Anleitung zum Thema parabolische Quantenpotential-Bänder haben wir mit den eingeschränkten Lösungen der Schrödinger-Gleichung begonnen und gezeigt, wie jede Lösung zu einem elektronischen Teilband wird, wenn die Bewegung parallel zu den Halbleiterschichten berücksichtigt wird. Wir haben auch die Photonenenergie berechnet, die benötigt wird, um einen Elektronen-Zustand mit einem Loch-Zustand zu verbinden.

Zu wissen, welche Übergänge möglich sind, ist nur der erste Schritt. Um die von einem Quantenbrunnen absorbierte oder emittierte Lichtmenge zu berechnen, müssen wir auch untersuchen, wie wahrscheinlich jeder Übergang ist und wie viele Elektronen und Löcher zur Verfügung stehen, um daran teilzunehmen. An dieser Stelle kommen Fermis goldene Regel und optische Matrixelemente in die Berechnung ein.

Wir werden die Berechnung schrittweise durchführen: Zuerst betrachten wir einen einzelnen Übergang, berechnen dann seine Wahrscheinlichkeit, summieren über alle Elektronen- und Loch-Subbänder und führen schließlich eine Lorentzsche Verbreiterung ein, um ein glattes optisches Spektrum zu erhalten.

Drei Arten, wie Licht mit einem Halbleiter interagiert.

Betrachten wir ein Elektron in einem Zustand im Leitungsband und einen freien Zustand im Valenzband. Es gibt drei eng verwandte optische Prozesse:

• Absorption: Ein einfallendes Photon versetzt ein Elektron von einem besetzten Energiezustand im Valenzband in einen freien Energiezustand im Leitungsband.
• Stimulierte Emission: Ein einfallendes Photon regt ein Elektron im Leitungsband dazu an, einen leeren Zustand im Valenzband aufzufüllen (ein Loch zu besetzen), wodurch ein zusätzliches Photon entsteht.
• Spontane Emission: Ein Elektron rekombiniert mit einem Loch und emittiert ein Photon, selbst wenn kein einfallendes Photon vorhanden ist.

Alle drei Prozesse hängen von der Energiedifferenz zwischen dem anfänglichen und dem endgültigen elektronischen Zustand sowie davon ab, wie stark das Licht diese Zustände miteinander koppelt. Ihr entscheidender Unterschied liegt in der Besetzung der Zustände und darin, ob bereits ein Photon vorhanden sein muss.

Beginnen Sie mit einem einzelnen Elektron-Loch-Übergang.

Wählen wir die Elektron-Subbande \(n\) und die Loch-Subbande \(m\) aus. Für ein einfaches parabolisches Quantenpotential ist die Energiedifferenz zwischen Zuständen mit demselben Wellenvektor in der Ebene gegeben durch:

\[ E_{nm}(k_{\parallel})= E_g+\varepsilon_{e,n}+\varepsilon_{h,m} +\frac{\hbar^2 k_{\parallel}^{2}}{2\mu}, \]

wobei \(E_g\) die Bandlücke des Bohrlochmaterials ist, \(\varepsilon_{e,n}\) und \(\varepsilon_{h,m}\) die Energie für die Einschränkung von Elektronen bzw. Löchern darstellen und \(\mu\) die reduzierte effektive Masse in der Ebene ist:

\[ \frac{1}{\mu}=\frac{1}{m_e^{*}}+\frac{1}{m_h^{*}}. \]

Bei einem direkten optischen Übergang bleibt der Kristallwellenvektor in der Ebene in etwa erhalten, da ein Photon relativ wenig Impuls überträgt. Ein Elektron und ein Loch tragen daher zu einem vertikalen Übergang zwischen den beiden Teilbandkurven in ?? bei.

Wenn die Energie des Photons mit dem Energieabstand zwischen den Zuständen übereinstimmt, ist der Übergang energetisch möglich:

\[ \hbar\omega=E_{nm}(k_{\parallel}). \]

Allerdings gibt die Übereinstimmung der Energien keine Auskunft darüber, wie häufig dieser Übergang stattfindet. Um dies zu ermitteln, müssen wir die Wechselwirkung zwischen dem Elektron und dem elektromagnetischen Feld berechnen.

Fermis goldene Regel: Wie wahrscheinlich ist ein Übergang?

Die goldene Regel von Fermi gibt die Übergangsrate zwischen einem anfänglichen Quantenzustand \(i\) und einem endgültigen Zustand \(f\) an, wenn eine relativ schwache Wechselwirkung diese Zustände miteinander verbindet:

\[ \boxed{ W_{i\rightarrow f}= \frac{2\pi}{\hbar} \left|\langle f|\hat H_{\mathrm{int}}|i\rangle\right|^2 \delta(E_f-E_i) } \]

Diese Gleichung enthält zwei besonders wichtige Elemente:

• Das Matrixelement \(\langle f|\hat H_{\mathrm{int}}|i\rangle\) gibt an, wie stark die Anfangs- und Endzustände durch das optische Feld gekoppelt sind. Das Quadrat seines Betrags ergibt den Faktor, der die Übergangswahrscheinlichkeit bestimmt.
• Die Deltafunktion \(\delta(E_f-E_i)\) erzwingt die Energieerhaltung. Wenn die Anfangs- und Endzustände Photonen enthalten, werden deren Photonenenergien in \(E_i\) und \(E_f\) berücksichtigt.

Eine hilfreiche Denkweise ist, dass zwei Bedingungen erfüllt sein müssen: Der Übergang muss die richtige Energie aufweisen, und das Licht muss in der Lage sein, die beiden elektronischen Zustände miteinander zu koppeln. Die erste Bedingung wird durch den Abstand zwischen den Teilbändern bestimmt, die zweite durch das Matrixelement.

Was ist ein optisches Matrixelement?

Wenn Licht mit einem Elektron interagiert, kann sein elektrisches Feld Übergänge zwischen Quantenzuständen bewirken. In einer gängigen Beschreibung ist die relevante Wechselwirkung proportional zum Impulsoperator des Elektrons, der mit der Polarisation des optischen Feldes multipliziert wird. Das entsprechende Impulsmatrixelement hat die folgende Form:

\[ p_{nm}= \langle\Psi_{c,n}|\,\mathbf e\!\cdot\!\hat{\mathbf p}\,|\Psi_{v,m}\rangle, \]

wobei \(\mathbf e\) die Lichtpolarisation ist und \(\Psi_{c,n}\) und \(\Psi_{v,m}\) die mit den Leitungs- und Valenzbändern verbundenen Elektronenzustände darstellen. Ein großer Wert bedeutet, dass das optische Feld die Zustände stark koppelt; ein Nullwert des Matrixelements bedeutet, dass dieser Übergang innerhalb des verwendeten Modells optisch nicht erlaubt ist.

In der einfachen parabelförmigen Bandnäherung können wir die schnell variierenden, auf atomarer Ebene definierten Bloch-Funktionen von den langsamer variierenden Quantenwellen-Hüllwellenfunktionen trennen. Die optische Kopplung enthält dann zwei Faktoren:

\[ \boxed{ |p_{nm}|^2\simeq |\mathbf e\!\cdot\!\mathbf p_{cv}|^2 \left|\int \psi_{e,n}^{*}(z)\psi_{h,m}(z)\,dz\right|^2 } \]

Der erste Faktor, \(\mathbf p_{cv}\), beschreibt die optische Kopplung zwischen den zugrunde liegenden Halbleiterbändern. Der zweite Faktor ist die Überlappung der Hüllkurven, die angibt, wie gut sich die Wellenfunktionen der Elektronen und Löcher über das Quantenpotential verteilen.

Beispielsweise können zwei Zustände, die im selben Bereich des Potentials konzentriert sind, eine große Überlappung aufweisen. Wenn ein elektrisches Feld das Elektron zu einer Grenzfläche und das Loch zur anderen zieht, kann sich die Überlappung deutlich verringern. Entscheidend ist, dass die relevante Größe das Integral der Wellenfunktionen ist, und nicht einfach die Überlappung ihrer einzelnen Wahrscheinlichkeitsdichteverteilungen: Die Vorzeichen und Phasen der Wellenfunktionen können dazu führen, dass sich Beiträge gegenseitig aufheben.

Dies erklärt auch, warum die Polarisation des Lichts eine Rolle spielen kann. Beispielsweise untersuchen TE- und TM-polarisiertes Licht unterschiedliche Komponenten des Impulsmatrixelements, und bei der Berücksichtigung von Bandmischung und Polarisationsselektionsregeln sind anspruchsvollere Mehrbandmodelle erforderlich. Diese Effekte können in den folgenden Tutorials untersucht werden: GaAs/AlGaAs-Tutorial mit acht Bändern für die Zinkblende-Struktur und GaN/AlGaN-Tutorial mit acht Bändern für die Wurtzit-Struktur.

Nur weil ein Übergang erlaubt ist, bedeutet das nicht, dass er auch tatsächlich stattfinden wird.

Selbst ein Übergang mit der richtigen Energie und einem großen Matrixelement kann nicht stattfinden, es sei denn, sein Ausgangszustand ist besetzt und sein Zielzustand ist verfügbar. Sei \(f_c\) die Wahrscheinlichkeit, dass der relevante Zustand im Leitungsband ein Elektron enthält, und \(f_v\) die Wahrscheinlichkeit, dass der relevante Zustand im Valenzband ein Elektron enthält. Die Wahrscheinlichkeit, dass der Valenzzustand ein Loch enthält, ist daher \(1-f_v\).

Die vorhandenen Elektronendichten führen zu unterschiedlichen Faktoren für Absorption und Emission:

\[ \begin{aligned} \text{Absorption:}\qquad & f_v(1-f_c),\\[4pt] \text{Emission:}\qquad & f_c(1-f_v). \end{aligned} \]

Für die Absorption ist ein besetzter Zustand im Valenzband und ein leerer Zustand im Leitungsband erforderlich. Für die Emission ist genau das Gegenteil erforderlich: ein Elektron im Leitungsband und ein Loch im Valenzband. Diese Belegungsfaktoren bestimmen, ob ein bestimmter Übergang zu einer Nettoabsorption oder einer Nettooptischen Verstärkung beiträgt.

Von einem Übergang zu einem optischen Spektrum

Ein echtes Quantenpotential hat mehr als ein Elektron- und Loch-Unterband, und Elektronen können verschiedene, in der Ebene liegende Wellenvektoren entlang jeder Parabel einnehmen. Um ein Spektrum zu berechnen, müssen wir die Beiträge aller relevanten Kombinationen aus Elektron-Unterband \(n\), Loch-Unterband \(m\) und in der Ebene liegendem Wellenvektor \(k_{\parallel}\) addieren.

In vereinfachter Form hat die Berechnung der spektralen Absorption folgende Gestalt:

\[ \alpha(\hbar\omega)\ \propto \sum_{n,m}\int\!\frac{d^2k_{\parallel}}{(2\pi)^2} |p_{nm}(k_{\parallel})|^2 f_v(1-f_c) \delta\!\left[E_{nm}(k_{\parallel})-\hbar\omega\right]. \]

Die Summe wird über Paare von Teilbandbereichen gebildet; das Integral erfasst alle Zustände innerhalb der Ebene. Das Matrixelement gewichtet jeden Übergang mit seiner optischen Stärke, die Belegungszahlen geben an, ob die erforderlichen Ladungsträger vorhanden sind, und die Deltafunktion wählt Übergänge mit der korrekten Photonenenergie aus. Die Proportionalität lässt die gemeinsamen elektromagnetischen Normierungsfaktoren außer Acht.

Für ein parabolisches, zweidimensionales Unterband hat die Anzahl der verfügbaren Zustände pro Energieeinheit eine besonders einfache Form: die gemeinsame Zustandsdichte ist oberhalb der Übergsschwelle im idealen Modell konstant. Folglich beginnt ein Unterbandpaar, einen Beitrag zu leisten, wenn die Energie des Photons ihre minimale zulässige Übergangsenergie erreicht. Weitere Unterbandpaare führen zu weiteren Schwellenwerten im Spektrum.

Ab wann spricht man von optischer Verstärkung anstelle von Absorption?

Ein einfallender Strahl kann sowohl absorbiert werden als auch die Emission anregen. Die optische Verstärkung ist das Gleichgewicht zwischen diesen beiden konkurrierenden Prozessen und nicht einfach nur die Gesamtrate der Elektronen-Loch-Rekombination. Wenn man die Absorption von der angeregten Emission abzieht, erhält man eine besonders nützliche Vereinfachung:

\[ \begin{aligned} f_c(1-f_v)-f_v(1-f_c) &=f_c-f_v. \end{aligned} \]

Die spektrale Materialverstärkung hat daher die gleiche Summe über die Übergänge wie die Absorptionsberechnung, verwendet aber die Populationsdifferenz:

\[ \boxed{ g(\hbar\omega)\ \propto \sum_{n,m}\int\!\frac{d^2k_{\parallel}}{(2\pi)^2} |p_{nm}(k_{\parallel})|^2 (f_c-f_v) \delta\!\left[E_{nm}(k_{\parallel})-\hbar\omega\right] } \]

Wenn \(f_v\) größer ist als \(f_c\), überwiegt die Absorption, und der Verstärkungsbeitrag ist negativ. Wenn \(f_c\) größer ist als \(f_v\), überwiegt die stimulierte Emission: Dies führt zu einer Inversion der Besetzung, und der Übergang trägt positiv zur Verstärkung bei.

In einer vollständigen Berechnung umfasst der Proportionalitätsfaktor Größen wie die optische Frequenz, den Brechungsindex, elektromagnetische Konstanten und die Dicke, die zur Normalisierung der Quantenwellenzustände verwendet wird. Die Verstärkung innerhalb des aktiven Materials sollte auch von der Modenverstärkung eines Lasers unterschieden werden, die davon abhängt, wie stark sich die optische Mode mit der Quantenwellenregion überlappt.

Was ist mit spontaner Emission?

Die spontane Emission nutzt die gleichen elektronischen Übergangenergien und optischen Matrixelemente, ist aber nicht die gleiche Größe wie die Nettoverstärkung. Um den Unterschied zu verdeutlichen, stellen Sie sich vor, ein bestimmter Photonenmodus enthält bereits \(N\) Photonen. Die quantenmechanische Emissionsrate in diesen Modus enthält einen Faktor von \(N+1\):

\[ \underbrace{(N+1)}_{\text{emission}} =\underbrace{N}_{\text{stimulated}} +\underbrace{1}_{\text{spontaneous}}. \]

Der angeregte Bereich wächst mit der Anzahl der bereits vorhandenen Photonen. Die zusätzliche Größe \(1\) bedeutet, dass auch dann noch Emission stattfinden kann, wenn die anfängliche Anzahl an Photonen null ist. Im Gegensatz dazu erfordert die Absorption ein einfallendes Photon und ist proportional zu \(N\).

Um die spontane Emission zu berechnen, summieren wir die Übergangswahrscheinlichkeiten über die verfügbaren elektronischen Zustände und die Photonenmoden, in die Licht emittiert werden kann. Schematisch dargestellt sieht das Spektrum der spontanen Emission wie folgt aus:

\[ \boxed{ R_{\mathrm{sp}}(\hbar\omega)\ \propto D_{\mathrm{ph}}(\omega) \sum_{n,m}\int\!\frac{d^2k_{\parallel}}{(2\pi)^2} |M_{nm}(\omega,k_{\parallel})|^2 f_c(1-f_v) \delta\!\left[E_{nm}(k_{\parallel})-\hbar\omega\right] } \]

Hierbei steht \(D_{\mathrm{ph}}\) für die verfügbaren Photonenmoden und \(M_{nm}\) für das entsprechend normalisierte Element der Wechselwirkungsmatrix zwischen Elektronen und Photonen für die spontane Emission. Diese Notation verdeutlicht, dass bei der Berechnung einer absoluten Emissionsrate für Photonen die Dichte der photonischen Moden und die optische Normalisierung berücksichtigt werden müssen.

Beachten Sie den Belegungsfaktor: Die spontane Emission nutzt \(f_c(1-f_v)\), nicht die Populationsdifferenz \(f_c-f_v\), die für die Nettoverstärkung verwendet wird. Eine Quantenwanne kann daher auch dann spontane Emission zeigen, wenn ihre Netto-optische Reaktion absorbierend ist. Wir sollten nicht einfach durch das Setzen negativer Verstärkungswerte auf Null spontane Emission erzielen.

Warum benötigen wir die Lorentzsche Linienverbreiterung?

Bisher wurde Fermis goldene Regel verwendet, um die exakte Energieerhaltung mithilfe einer Deltafunktion darzustellen. In einem realen Halbleiter treten optische Übergänge jedoch nicht als unendlich scharfe Linien auf. Streuung und die endliche Kohärenzzeit eines elektronischen Übergangs führen zu einer endlichen spektralen Breite.

Eine gängige Methode, dies darzustellen, besteht darin, die Deltafunktion durch eine normalisierte Lorentzkurve zu ersetzen:

\[ \boxed{ L_{\gamma}(\Delta E)= \frac{1}{\pi} \frac{\gamma}{(\Delta E)^2+\gamma^2} } \]

Hierbei ist \(\Delta E\) die Differenz zwischen der Energie des elektronischen Übergangs und der Energie des Photons, und \(\gamma\) ist die halbe Breite bei halbem Maximum (HWHM) der Lorentz-Verteilung. Ihre volle Breite bei halbem Maximum beträgt \(2\gamma\). Da die Lorentz-Verteilung über die Energie normalisiert ist, führt eine Verbreiterung zu einer Umverteilung des spektralen Gewichts des Übergangs, anstatt seine integrierte Größe willkürlich zu verändern.

Bei jeder Übergangsphase ersetzen wir daher \(\delta(E_{nm}-\hbar\omega)\) durch \(L_{\gamma}(E_{nm}-\hbar\omega)\). Zum Beispiel wird das erweiterte Verstärkungsspektrum zu:

\[ \boxed{ g(\hbar\omega)\ \propto \sum_{n,m}\int\!\frac{d^2k_{\parallel}}{(2\pi)^2} |p_{nm}(k_{\parallel})|^2 (f_c-f_v) L_{\gamma}\!\left[E_{nm}(k_{\parallel})-\hbar\omega\right] } \]

Die gleiche Ersetzung wird auch in der Berechnung der spontanen Emission vorgenommen, wobei der Besetzungsfaktor jedoch weiterhin \(f_c(1-f_v)\) beträgt. Ein größerer Vergrößerungsparameter führt zu glatteren und breiteren spektralen Merkmalen; ein kleinerer Wert erhält schärfere Übergangsschwellen. Die Lorentzsche Vergrößerung ist ein nützliches Modell für die homogene Vergrößerung und nicht eine allgemeingültige Beschreibung jedes physikalischen Vergrößerungsmechanismus.

Die Berechnung zusammenfassen

Wir können nun zusammenfassen, wie ein optisches Spektrum einer Quantenpotentialstruktur aus den elektronischen Zuständen aufgebaut ist:

1. Bestimmen Sie die gebundenen Zustände. Lösen Sie die Schrödinger-Gleichung für die Energie und die Wellenfunktionen der Elektronen und Löcher im gesamten Quantenpotentialtopf.
2. Erstellen Sie die Teilbänder. Berücksichtigen Sie Bewegungen parallel zu den Schichten, um die Energien der elektronischen Übergänge bei verschiedenen Wellenvektoren in der Ebene zu erhalten.
3. Berechnen Sie die optische Kopplung. Ermitteln Sie die geeigneten Matrixelemente, einschließlich der Überlappung der Elektronen- und Loch-Hüllfunktionen und, falls erforderlich, der Lichtpolarisation.
4. Berücksichtigen Sie die Konzentration der Ladungsträger. Verwenden Sie die Belegung der Elektronenzustände und der Valenzbandzustände, um zwischen Absorption, stimulierter Emission und spontaner Emission zu unterscheiden.
5. Summieren Sie über die Übergänge. Addieren Sie die Beiträge der Teilbänder für Elektronen und Löcher sowie der verfügbaren Zustände in der Ebene.
6. Erweitern Sie das Spektrum. Ersetzen Sie die idealisierten Delta-Funktions-Übergänge durch eine geeignete Linienform, beispielsweise eine Lorentz-Funktion.

Dies sind die Prinzipien, die die Quantenwellen-Elektronensimulatoren von OghmaNano mit Berechnungen der optischen Verstärkung und der spontanen Emission verbinden. Das einfache parabolische Modell erleichtert das Verständnis der zugrunde liegenden Physik; das Mehrbandmodell k·p-Theorie erweitert die elektronischen Zustände und die optischen Matrixelemente, wenn die Bandkopplung und die Polarisationsabhängigkeit eine wichtige Rolle spielen.