Partie A : Simulation de dispositifs OLED – optique cohérente de couches minces

1. Présentation générale de la simulation des écrans OLED.

Les diodes électroluminescentes organiques (DELO) sont largement utilisées dans les technologies modernes d’affichage et d’éclairage, et leurs performances dépendent fortement des processus électriques et optiques couplés qui se produisent à l’intérieur de l’appareil. Dans une DELO, les porteurs de charge sont injectés des électrodes vers des couches minces organiques, où la recombinaison radiative produit de la lumière par électroluminescence. Chez OghmaNano, la simulation des appareils DELO est réalisée en combinant la modélisation du transport de charge par dérive-diffusion avec des modèles optiques, ce qui permet de traiter de manière cohérente à la fois le flux de courant et la génération de lumière.

Dans ce tutoriel, nous présentons une simulation étape par étape d’un dispositif OLED dans OghmaNano, en utilisant une structure à couche émissive unique (single-EML). Le comportement électrique est résolu de manière auto-cohérente à l’aide des équations de dérive-diffusion, tandis que la réponse optique est modélisée à l’aide de la méthode de la matrice de transfert (TMM). La méthode de la matrice de transfert traite la lumière comme une onde cohérente et fournit une description optique rigoureuse des couches minces, en modélisant la propagation, la réflexion et l’interférence au sein de la pile OLED multicouche.

Ce modèle optique cohérent est particulièrement bien adapté aux structures OLED lisses et planes, telles que les couches minces obtenues par évaporation, où les effets de microcavité et les interférences de couches minces jouent un rôle central. Combiné à la simulation électrique, le modèle permet de calculer directement les caractéristiques courant-tension, l’efficacité quantique externe (EQE) en fonction de la tension, les spectres d’émission et les grandeurs liées à la couleur, en tenant compte des principes physiques essentiels du couplage électro-optique dans les OLED.

2. Créer une nouvelle simulation.

Pour commencer, ouvrez l’exemple de simulation OLED (TMM) en double-cliquant dessus dans la fenêtre « Nouvelle simulation ». Cela ouvre l’interface principale illustrée dans ??, où sont affichés l’empilement des couches du dispositif et les panneaux de l’éditeur associés.

3. Étude des simulations utilisant uniquement des modèles optiques.

L’un des principaux défis de la conception des écrans OLED consiste à déterminer quelle proportion de la lumière générée à l’intérieur de l’appareil se propage finalement dans l’espace libre. Une grande partie des photons reste piégée dans la structure multicouche ou est absorbée avant de pouvoir contribuer à l’émission utile. La méthode de la matrice de transfert (MMT) fournit un cadre quantitatif pour analyser la manière dont les interférences au sein de la pile de couches minces redistribuent la puissance optique, et comment les variations de l’épaisseur des couches ou de l’indice de réfraction influencent la proportion de lumière qui est extraite.

Pour accéder aux outils optiques, passez à l’onglet « Optique » (??) et cliquez sur le bouton « Sortie optique ». Cela ouvre l’outil « Sortie optique », illustré dans ??, où des calculs de matrice de transfert peuvent être effectués indépendamment du solveur électrique.

Pour lancer le calcul, cliquez sur le bouton « Lecture ». La simulation calcule la distribution spatiale et spectrale des photons émis dans la pile OLED. Le graphique obtenu, ??, affiche la probabilité d’émission en fonction de la longueur d’onde (axe vertical) et de la position dans le dispositif (axe horizontal). Les zones claires indiquent les combinaisons de longueur d’onde d’émission et de profondeur où les photons ont une forte probabilité de s’échapper vers l’extérieur, tandis que les zones sombres correspondent à la lumière qui reste piégée dans la structure.

Les bandes alternées visibles dans ce graphique sont dues aux interférences constructives et destructives entre les ondes optiques se propageant dans le sens direct et inverse à l’intérieur de la microcavité OLED. Ce comportement est directement analogue aux figures d’ondes stationnaires observées dans un bac à ondes (??), où les réflexions aux limites provoquent des interférences entre les ondes, créant des zones d’amplitude d’onde accrue ou réduite. Dans l’OLED, les mêmes principes physiques régissent la manière dont l’énergie optique est redistribuée dans la structure, ce qui donne lieu au motif d’interférence caractéristique que l’on observe dans la carte de probabilité d’émission.

Ce type de simulation, qui ne prend en compte que les aspects optiques, permet de mieux comprendre comment la microcavité stratifiée influence l’émission et offre des indications pratiques pour optimiser l’épaisseur des couches et les longueurs d’onde d’émission avant de procéder à une modélisation complète intégrant les aspects électriques et optiques.

3. Simulations électriques combinées à des calculs basés sur la matrice de transfert optique.

Maintenant que vous avez étudié l’extraction optique à l’aide de la méthode de la matrice de transfert (TMM), vous pouvez la combiner avec la modélisation par dérive-diffusion afin de comprendre comment une OLED émet de la lumière en fonction du courant et de la tension. Dans ces simulations combinées, le profil de recombinaison issu du calcul par dérive-diffusion fournit la source d’émission, qui est ensuite intégrée au modèle d’extraction optique. La simulation effectue d’abord un calcul d’extraction optique, comme décrit ci-dessus, puis exécute une simulation standard de dérive-diffusion pour générer la courbe courant-tension (I-V). L’utilisateur doit revenir à l’interface principale et appuyer sur le bouton « Lancer la simulation » (▶) pour lancer le calcul complet. Les résultats de la simulation électro-optique combinée sont enregistrés dans l’onglet « Sortie » et s’affichent comme indiqué dans ??.

Key files produced by the OLED simulation.

Nom du fichier	Description
iv.csv	Courant par rapport à la tension.
jv.csv	Densité de courant en fonction de la tension.
jl.csv	Densité de courant en fonction de la densité de puissance optique en sortie.
k.csv	Taux de recombinaison moyen en fonction de la tension.
v_eqe.csv	Tension par rapport au rendement quantique externe (EQE)
vl.csv	Tension par rapport à la densité de puissance optique en sortie.
v_cd_a.csv	Efficacité lumineuse (cd A⁻¹) en fonction de la tension.
v_cd_m2.csv	Luminance (cd/m²) en fonction de la tension.
sweep/	Valeurs, par exemple : mobilité, coordonnées CIE X/Y/Z, densité des porteurs en fonction de la tension.
Snapshots/	Instantanés des paramètres de l’appareil électrique enregistrés à chaque étape de la simulation.

La simulation génère un certain nombre de fichiers de sortie vers Résultat tab. Ces fichiers contiennent les principaux résultats numériques de la simulation combinée optique et électrique des OLED et peuvent être utilisés pour une analyse ou une représentation graphique plus approfondie. Les fichiers les plus importants sont décrits ci-dessous. Tableau 7.1.

Les principales caractéristiques de la simulation couplée électrique-optique de l’OLED sont présentées dans les figures ??, ?? et ??. La courbe densité de courant-tension (jv.csv) illustre le comportement électrique de l’appareil lors de sa mise sous tension. La courbe tension-luminance (v_cd_m2.csv) convertit la puissance optique simulée en unités pertinentes pour l’affichage (cd m−2), ce qui permet de visualiser la façon dont la luminosité augmente rapidement une fois qu’une recombinaison efficace est établie. Enfin, la courbe tension-efficacité quantique externe (v_eqe.csv) montre le début de la génération de lumière lors de la mise sous tension et, dans cet exemple, une efficacité quasi constante une fois que l’appareil fonctionne dans son régime d’émission.

4. Comment la lumière est-elle produite dans l’appareil ?

Dans une diode OLED, la lumière est produite par recombinaison radiative d’électrons libres et de trous dans la couche émissive. Les électrons injectés par la cathode et les trous injectés par l’anode sont transportés à travers le dispositif jusqu’à ce que leurs distributions spatiales se chevauchent, moment auquel la recombinaison peut se produire et un photon peut être émis.

La structure en couches du dispositif est définie dans l’éditeur de couches, illustrée dans ??. Les couches qui participent au transport et à la recombinaison des charges sont explicitement marquées comme étant électriquement actives dans cet éditeur, tandis que les contacts et les couches optiquement passives sont exclus de la résolution électrique. Dans le dispositif actuel, seule la couche centrale d’Alq3 est configurée pour émettre de la lumière, ce qui garantit que la recombinaison radiative est confinée à cette région.

Le taux de recombinaison radiative local est proportionnel au produit des densités de porteurs libres et s’exprime comme suit :

\( R = k \left( n p - n_{\mathrm{eq}} p_{\mathrm{eq}} \right) \)

Ici, \(n\) et \(p\) représentent respectivement la densité des électrons libres et la densité des trous, et \(k\) est le coefficient de recombinaison radiative. Cette expression garantit que la recombinaison est nulle à l’équilibre et qu’elle augmente lorsque l’injection de porteurs fait sortir le système de l’équilibre sous l’effet d’une tension appliquée.

Les paramètres électriques qui régissent le transport et la recombinaison des charges sont définis dans l’éditeur de paramètres électriques, auquel on peut accéder à partir de l’onglet « Appareil » dans la fenêtre principale. Les paramètres utilisés pour l’appareil actuel sont indiqués dans ??, ?? et ??, et correspondent respectivement à la couche de transport des trous (HTL), à la couche émissive (EML) et à la couche de transport des électrons (ETL).

Ces valeurs définissent les mobilités des porteurs de charge, les densités d’états effectives, les paramètres électrostatiques et les constantes de recombinaison utilisées dans les équations de dérive-diffusion. Dans cet exemple, la recombinaison radiative n’est activée que dans la couche émissive d’Alq3, tandis que les couches de transport servent principalement à injecter et à confiner les porteurs de charge. Ensemble, ces paramètres contrôlent l’endroit où les porteurs de charge s’accumulent, l’endroit où la recombinaison se produit et, en fin de compte, la distribution spatiale de la génération de lumière à l’intérieur du dispositif.

Au cours de la simulation, OghmaNano crée automatiquement un répertoire nommé « snapshots » dans le dossier de sortie (voir ??). Le répertoire « snapshots » contient les grandeurs électriques et optiques enregistrées à chaque étape de la simulation, ce qui, dans cet exemple, correspond à la tension appliquée. En plus des données de sortie au niveau du dispositif, les « snapshots » incluent les variables internes du solveur, résolues spatialement, en fonction de la position à l’intérieur du dispositif, telles que les niveaux quasi-Fermi et les densités de porteurs libres. Les grandeurs dérivées et les données de sortie observables, y compris l’efficacité quantique externe (EQE), sont également enregistrées, ce qui permet d’examiner de manière cohérente à la fois la physique interne du dispositif et les grandeurs mesurées à l’extérieur.

Ouvrez le répertoire des captures d’écran pour lancer le visualiseur de captures en double-cliquant dessus. Cela ouvrira la fenêtre illustrée dans ??. À l’aide du bouton bleu +, ajoutez une nouvelle courbe et sélectionnez le fichier approprié (par exemple, Q_nfree.csv, Q_pfree.csv ou R_nfree_to_pfree.csv). Lorsque le curseur est déplacé de gauche à droite, la quantité représentée dans le graphique est mise à jour à chaque étape de la simulation, ce qui permet de suivre l’évolution des densités de porteurs et de la recombinaison en fonction de la tension appliquée.

À basse tension appliquée, les profils de densité des électrons libres et des trous sont présentés dans ??. Lorsque la tension augmente, les profils correspondants évoluent pour ressembler à ceux présentés dans ??. Les distributions spatiales des électrons et des trous sont donc nettement différentes à basse et à haute tension, ce qui modifie l’endroit (et l’intensité) où les porteurs se superposent dans la couche d’émission.

Les profils de recombinaison correspondants, obtenus en l’absence de champ électrique, sont présentés dans les figures ?? (basse tension) et ?? (haute tension). À mesure que la tension appliquée augmente, la zone de recombinaison se déplace considérablement et devient plus localisée, ce qui indique que la région prédominante de génération de lumière a changé de position à l’intérieur du dispositif.

5. Comment convertir le taux de recombinaison en un spectre d’émission.

Dans la section précédente, nous avons constaté que les densités d’électrons libres et de trous à l’intérieur du dispositif varient considérablement en fonction de la tension appliquée. À mesure que la tension appliquée augmente, les modifications de l’injection et du transport des porteurs modifient le chevauchement spatial des électrons et des trous, ce qui entraîne une augmentation du taux de recombinaison et un déplacement de la zone de recombinaison à l’intérieur du dispositif. Cela soulève naturellement la question de savoir comment un taux de recombinaison variant spatialement est converti en un spectre optique émis dans le modèle.

Dans OghmaNano, l’une des méthodes utilisées pour y parvenir consiste à utiliser un spectre d’émission mesuré expérimentalement, tel que défini dans le base de données de matériaux Le spectre d’émission intrinsèque du matériau émetteur est présenté dans ??Ce spectre définit la distribution des longueurs d’onde des photons générés par recombinaison radiative avant l’application des effets de la cavité optique et du couplage en sortie, et a été mesurée expérimentalement.

Le spectre d’émission utilisé par l’appareil est sélectionné dans l’éditeur de luminescence, illustré dans ??. On y accède à partir des paramètres d’émission dans l’onglet de la structure de l’appareil de la fenêtre principale. Dans cet exemple, le spectre d’émission est défini sur small_molecules/Alq3, ce qui correspond au spectre d’émission mesuré expérimentalement de l’Alq3. Le bouton à trois points situé à côté du chemin d’accès au matériau permet de modifier le matériau émissif.

L’éditeur de luminescence affiche également le rendement d’émission expérimental. Dans l’exemple présenté, cette valeur est fixée à 0,25, ce qui signifie que seulement 25 % des événements de recombinaison électron-trou entraînent l’émission de photons. Cela reflète les statistiques de spin des excitons générés électriquement dans les OLED fluorescents, où seuls les excitons singulet sont émetteurs de lumière.

Sous excitation électrique, la recombinaison produit des états excités singulet et triplet dans un rapport de 1:3, de sorte que seulement un quart des événements de recombinaison génère des états singulet radiatifs, tandis que les triplets restants ne sont pas radiatifs. Par conséquent, même en l’absence de pertes optiques ou électriques, l’efficacité quantique interne est fondamentalement limitée à 25 % dans ce modèle. C’est la principale raison pour laquelle l’efficacité quantique externe (EQE) et l’efficacité quantique résolue par site restent relativement faibles dans l’appareil présenté dans cet exemple.

Dans le modèle optique, le taux de recombinaison radiative local détermine le nombre de paires électron-trou qui se recombinent, tandis que l’efficacité d’émission contrôle la proportion de ces événements qui génèrent des photons. Le taux de génération de photons résultant est ensuite réparti sur différentes longueurs d’onde en fonction du spectre d’émission sélectionné pour le matériau.

\( I(\lambda) = \eta \, R \, S(\lambda) \)

Ici, \(R\) représente le taux de recombinaison radiative local obtenu à partir du solveur de diffusion-dérive, \(\eta\) représente l’efficacité d’émission (fixée à 0,25 dans cet exemple pour tenir compte de la formation de singulet), et \(S(\lambda)\) représente le spectre d’émission normalisé stocké dans la base de données des matériaux.

Les modèles OLED plus sophistiqués peuvent traiter explicitement plusieurs populations d’états excités, notamment en distinguant les espèces singulet et triplet dans le matériau émissif, et en utilisant une équation de taux pour décrire la génération de photons. Ces modèles sont principalement destinés à la recherche, où l’on s’intéresse aux dynamiques détaillées des états excités, plutôt qu’à l’optimisation courante des dispositifs. L’implémentation de ces modèles d’états excités dans… OghmaNano est décrit dans États excités et processus d’émission. .

6. Étude de la luminescence, du rendement quantique externe et de la couleur en fonction de la tension.

Une caractéristique commune à de nombreuses diodes OLED est que la couleur émise varie en fonction de la tension appliquée, même lorsque le matériau émissif lui-même reste inchangé. À mesure que la tension augmente, l’injection de porteurs modifie le chevauchement spatial des électrons et des trous, ce qui entraîne un déplacement de la zone de recombinaison à l’intérieur du dispositif. Étant donné que l’empilement de la diode OLED agit comme une cavité optique, différentes positions à l’intérieur de la cavité favorisent l’extraction de différentes longueurs d’onde. La recombinaison qui se produit plus près d’une interface peut favoriser l’émission de longueurs d’onde plus courtes, tandis que la recombinaison qui se produit ailleurs peut favoriser l’émission de longueurs d’onde plus longues. À mesure que la zone de recombinaison se déplace en fonction de la tension, la cavité sélectionne donc différentes parties du spectre d’émission, ce qui entraîne directement un décalage de la couleur en fonction de la tension.

Dans une diode OLED bien conçue, la couleur émise ne varie que faiblement en fonction de la tension appliquée. Ceci est obtenu en confiant la zone de recombinaison à une région de la cavité optique où le couplage optique, qui dépend de la longueur d’onde, varie lentement en fonction de la position. En pratique, cela signifie souvent concevoir la région émissive de manière à ce qu’elle soit relativement mince, de sorte que même si le profil de recombinaison se déplace légèrement en fonction de la polarisation, la cavité sélectionne presque les mêmes longueurs d’onde.

Dans cet exemple, nous nous écartons intentionnellement de ce régime optimisé afin de rendre plus évident les principes physiques sous-jacents. En augmentant l’épaisseur de la couche émettrice d’Alq3 à 100 nm dans l’éditeur de couches (voir ??), nous créons une zone plus vaste dans laquelle la recombinaison peut se produire. Cela permet de développer des variations marquées de la zone de recombinaison en fonction de la tension, ce qui facilite l’observation de la manière dont les modifications de l’injection et du transport des porteurs se traduisent par des modifications de la réponse de la cavité optique.

Après avoir mis à jour l’épaisseur de la couche émettrice, relancez la simulation. Utilisez ensuite l’outil de capture d’écran pour afficher eqe.csv, puis ajoutez cette capture à l’aide du bouton +. Le graphique affiche l’efficacité quantique externe (EQE) en fonction de la longueur d’onde pour l’étape de tension actuellement sélectionnée. En faisant varier le curseur sur la plage de tensions, vous pouvez observer comment le spectre de l’EQE se modifie à mesure que la zone de recombinaison se déplace à l’intérieur de la cavité et que différentes longueurs d’onde sont extraites avec des rendements différents.

On peut utiliser le même processus pour analyser le spectre de luminescence en fonction de la tension. Ajoutez une courbe pour luminescence_lambda.csv et déplacez le curseur pour observer l’évolution du spectre d’émission en fonction de la polarisation (voir ?? et ??). La couleur utilisée pour représenter le spectre correspond à la couleur perçue que l’observateur verrait à ce point de fonctionnement. Lorsque la tension augmente, on peut le constater directement sur le graphique, car le spectre représenté évolue d’un bleu clair à faible polarisation à un bleu foncé à polarisation plus élevée, ce qui indique un changement de la couleur émise.

Enfin, utilisez le même processus d’analyse comparative pour examiner explicitement le spectre de l’efficacité quantique externe (EQE). Tracez eqe.csv et faites varier la valeur du curseur de tension pour observer comment l’EQE, qui dépend de la longueur d’onde, évolue en fonction de la polarisation (voir ??). En pratique, le spectre de luminescence et le spectre de l’EQE doivent être interprétés ensemble : le graphique de luminescence indique ce qui est émis, tandis que le graphique de l’EQE indique l’efficacité avec laquelle chaque longueur d’onde est extraite à chaque point de fonctionnement.

7. Espace colorimétrique CIE

Les spectres OLED sont souvent réduits à un ensemble limité de coordonnées de couleur perceptuelles, afin de pouvoir évaluer la stabilité des couleurs en fonction de la polarisation. La représentation la plus courante est le système CIE 1931, dans lequel un spectre est d’abord converti en valeurs de stimulus trichromatique \((X,Y,Z)\) à l’aide des fonctions d’adaptation des couleurs CIE, puis normalisé en coordonnées de chromaticité \((x,y)\).

Étant donné une distribution de puissance spectrale \(P(\lambda)\) (par exemple, la puissance optique émise par unité de longueur d’onde), les valeurs de stimulation trichromatique de la CIE sont calculées en appliquant une pondération \(P(\lambda)\) aux fonctions d’adaptation des couleurs \(\overline{x}(\lambda)\), \(\overline{y}(\lambda)\) et \(\overline{z}(\lambda)\) :

\[ X = k \int_{\lambda_1}^{\lambda_2} P(\lambda)\,\overline{x}(\lambda)\,d\lambda,\qquad Y = k \int_{\lambda_1}^{\lambda_2} P(\lambda)\,\overline{y}(\lambda)\,d\lambda,\qquad Z = k \int_{\lambda_1}^{\lambda_2} P(\lambda)\,\overline{z}(\lambda)\,d\lambda \]

Ici, \(\overline{x}(\lambda)\), \(\overline{y}(\lambda)\) et \(\overline{z}(\lambda)\) décrivent la sensibilité spectrale normalisée de la vision humaine, et la constante \(k\) est un facteur d’échelle global (sa valeur spécifique dépend de la manière dont \(P(\lambda)\) est défini et de la nécessité ou non d’appliquer une calibration photométrique absolue). Les coordonnées chromatiques correspondantes sont ensuite obtenues par normalisation :

\( x=\dfrac{X}{X+Y+Z}, \qquad y=\dfrac{Y}{X+Y+Z} \)

Les coordonnées \((x,y)\) représentent la chromaticité (teinte/saturation), qui est largement indépendante de la luminosité absolue. Cette caractéristique est utile pour distinguer la « luminosité » de l’écran OLED de sa « couleur ». Dans OghmaNano, les valeurs CIE sont calculées à partir du spectre d’émission simulé à chaque étape de la tension et sont enregistrées dans le fichier de sortie afin de pouvoir représenter graphiquement la dérive des couleurs en fonction du point de fonctionnement électrique. Pour consulter ces fichiers de sortie, double-cliquez sur le répertoire sweep/ dans l’onglet « Sortie » pour ouvrir le visualiseur de sortie (??).

Les graphiques ci-dessus illustrent l’évolution de la chromaticité simulée en fonction de la variation de la tension. Les courbes individuelles \(x(V)\) et \(y(V)\) (?? et ??) quantifient la dérive des couleurs en fonction du point de fonctionnement, tandis que le graphique \(y(x)\) (??) présente les mêmes informations sous la forme d’une trajectoire dans l’espace chromatique.

In this example, the chromaticity moves systematically with increasing bias and then approaches a steady value at higher voltage. Physically, this typically reflects a change in the effective emitted spectrum with voltage (for example, due to a shift in the recombination zone within the optical cavity, or voltage-dependent spectral weighting from the outcoupling response). In well-optimised OLED stacks the corresponding \((x,y)\) drift is small;

8. Contacts

Dans cette simulation, la diode OLED est considérée comme un dispositif bien conçu, doté de contacts électriques efficaces et sélectifs. Les conditions aux limites des contacts sont définies à l’aide de l’éditeur de contacts, illustré dans ??, auquel on accède depuis l’onglet « Structure du dispositif » dans la fenêtre principale.

La couche supérieure, qui assure l’injection de trous, et la couche inférieure, qui assure l’injection d’électrons, sont toutes deux modélisées comme étant des contacts ohmiques pour leurs porteurs de charge majoritaires respectifs. Cela signifie que les porteurs de charge peuvent entrer et sortir de l’appareil sans rencontrer de barrière d’injection, de sorte que le flux de courant n’est pas limité par les contacts, mais par le transport et la recombinaison au sein des couches organiques elles-mêmes.

Les porteurs minoritaires sont bloqués à chaque électrode : les électrons sont bloqués à la jonction d’injection de trous, et les trous sont bloqués à la jonction d’injection d’électrons. Cela renforce la sélectivité des porteurs et réduit les courants de fuite, ce qui garantit que les électrons et les trous sont confinés dans les trajets de transport prévus et se recombinent à l’intérieur du dispositif.

Grâce à cette configuration de contact, la simulation fonctionne dans un régime où la conduction est limitée par le volume, ce qui est approprié pour une OLED de haute qualité. La réponse électrique est donc déterminée par le transport des porteurs de charge, le recouvrement spatial et la recombinaison radiative dans la couche émissive, ce qui permet d’examiner directement la physique interne du dispositif et son interaction avec la cavité optique.