Transiciones ópticas en pozos cuánticos: ganancia y emisión espontánea.

Desde los estados electrónicos hasta la luz.

En el tutorial anterior sobre bandas cuánticas parabólicas, comenzamos con las soluciones confinadas de la ecuación de Schrödinger y mostramos cómo cada solución se convierte en una subbanda electrónica cuando se incluye el movimiento paralelo a las capas del semiconductor. También calculamos la energía del fotón necesaria para conectar un estado electrónico con un estado de hueco.

Saber qué transiciones son posibles es solo el primer paso. Para calcular la luz absorbida o emitida por un pozo cuántico, también debemos determinar la probabilidad de cada transición y cuántos electrones y huecos están disponibles para participar en ella. Aquí es donde entran en juego la regla de oro de Fermi y los elementos de matriz óptica.

Realizaremos el cálculo paso a paso: primero, consideraremos una única transición, luego calcularemos su probabilidad, sumaremos los resultados para todas las subbandas de electrones y huecos, y, por último, aplicaremos un ensanchamiento lorentziano para obtener un espectro óptico uniforme.

Tres formas en que la luz interactúa con un semiconductor.

Consideremos un electrón en un estado de la banda de conducción y un estado disponible en la banda de valencia. Existen tres procesos ópticos estrechamente relacionados:

• Absorción: un fotón incidente excita un electrón, desplazándolo de un estado ocupado de la banda de valencia a un estado vacío de la banda de conducción.
• Emisión estimulada: un fotón incidente estimula a un electrón de la banda de conducción para que ocupe un estado vacío de la banda de valencia (una laguna), generando un fotón adicional.
• Emisión espontánea: un electrón se recombina con una laguna y emite un fotón, incluso cuando no hay fotones incidentes.

Los tres procesos dependen de la diferencia de energía entre los estados electrónicos inicial y final, así como de la intensidad con la que la luz los conecta. Su diferencia fundamental radica en la ocupación de los estados y en si es necesario que ya exista un fotón.

Comience con una transición de un electrón-hueco.

Seleccionemos la subbanda de electrones \(n\) y la subbanda de huecos \(m\). Para un pozo cuántico parabólico simple, una transición entre estados que tienen el mismo vector de onda en el plano presenta una diferencia de energía.

\[ E_{nm}(k_{\parallel})= E_g+\varepsilon_{e,n}+\varepsilon_{h,m} +\frac{\hbar^2 k_{\parallel}^{2}}{2\mu}, \]

donde \(E_g\) es la banda prohibida del material del pozo, \(\varepsilon_{e,n}\) y \(\varepsilon_{h,m}\) son las energías de confinamiento de electrones y huecos, y \(\mu\) es la masa efectiva reducida en el plano:

\[ \frac{1}{\mu}=\frac{1}{m_e^{*}}+\frac{1}{m_h^{*}}. \]

En una transición óptica directa, el vector de onda del cristal en el plano se conserva aproximadamente, ya que un fotón transporta una cantidad relativamente pequeña de momento. Por lo tanto, un electrón y una laguna contribuyen a una transición vertical entre las dos curvas de subbanda en ??.

Si la energía del fotón coincide con la diferencia de energía entre los estados, la transición es energéticamente posible:

\[ \hbar\omega=E_{nm}(k_{\parallel}). \]

Sin embargo, el hecho de que las energías coincidan no nos indica con qué frecuencia se produce esa transición. Para determinarlo, debemos calcular la interacción entre el electrón y el campo electromagnético.

La regla de oro de Fermi: ¿cuál es la probabilidad de que se produzca una transición?

La regla de oro de Fermi establece la tasa de transición entre un estado cuántico inicial \(i\) y un estado final \(f\) cuando una interacción relativamente débil los conecta:

\[ \boxed{ W_{i\rightarrow f}= \frac{2\pi}{\hbar} \left|\langle f|\hat H_{\mathrm{int}}|i\rangle\right|^2 \delta(E_f-E_i) } \]

Esta ecuación contiene dos elementos especialmente importantes:

• El elemento de la matriz, \(\langle f|\hat H_{\mathrm{int}}|i\rangle\), mide la intensidad con la que el campo óptico acopla los estados inicial y final. Elevar al cuadrado su magnitud proporciona el factor que controla la probabilidad de transición.
• La función delta, \(\delta(E_f-E_i)\), garantiza la conservación de la energía. Cuando los estados inicial y final incluyen fotones, sus energías se tienen en cuenta en \(E_i\) y \(E_f\).

Una forma útil de entender esto es considerar que deben cumplirse dos condiciones: la transición debe tener la energía adecuada y la luz debe ser capaz de conectar los dos estados electrónicos. La primera condición está determinada por la separación entre las subbandas; la segunda, por el elemento de matriz.

¿Qué es un elemento de matriz óptica?

Cuando la luz interactúa con un electrón, su campo eléctrico puede provocar transiciones entre los estados cuánticos. En una descripción común, la interacción relevante es proporcional al operador del momento del electrón, multiplicado por la polarización del campo óptico. El elemento de matriz de momento correspondiente tiene la siguiente forma:

\[ p_{nm}= \langle\Psi_{c,n}|\,\mathbf e\!\cdot\!\hat{\mathbf p}\,|\Psi_{v,m}\rangle, \]

donde \(\mathbf e\) es la polarización de la luz, y \(\Psi_{c,n}\) y \(\Psi_{v,m}\) representan los estados electrónicos asociados con las bandas de conducción y de valencia. Una magnitud grande indica que el campo óptico acopla fuertemente los estados; un elemento de matriz igual a cero significa que esta transición está prohibida ópticamente dentro del modelo que se está utilizando.

En la aproximación simple de la banda parabólica, podemos separar las funciones de Bloch a escala atómica, que varían rápidamente, de las funciones de onda envolventes del pozo cuántico, que varían más lentamente. El acoplamiento óptico contiene entonces dos factores:

\[ \boxed{ |p_{nm}|^2\simeq |\mathbf e\!\cdot\!\mathbf p_{cv}|^2 \left|\int \psi_{e,n}^{*}(z)\psi_{h,m}(z)\,dz\right|^2 } \]

El primer factor, \(\mathbf p_{cv}\), describe el acoplamiento óptico entre las bandas semiconductoras subyacentes. El segundo es la superposición de las envolventes, que indica el grado de superposición de las funciones de onda de los electrones y las huecas a lo largo de la capa cuántica.

Por ejemplo, dos estados concentrados en la misma región del pozo pueden tener una superposición considerable. Si un campo eléctrico atrae el electrón hacia una de las interfaces y el hueco hacia la otra, la superposición puede reducirse significativamente. Es importante destacar que la magnitud relevante es la integral de las funciones de onda, y no simplemente la superposición de sus diagramas de densidad de probabilidad separados: los signos y las fases de las funciones de onda pueden provocar que algunas contribuciones se anulen.

Esto también explica por qué la polarización de la luz puede ser importante. Por ejemplo, la luz polarizada TE y TM analiza diferentes componentes del elemento de la matriz de momento, y se necesitan modelos multibanda más avanzados cuando la mezcla de bandas y las reglas de selección de polarización son importantes. Estos efectos se pueden estudiar en Tutorial sobre la estructura de ocho bandas de GaAs/AlGaAs con estructura de zincblenda. y el Tutorial sobre la estructura de ocho bandas de GaN/AlGaN con estructura wurtzita..

El hecho de que se permita una transición no significa que vaya a producirse.

Incluso una transición con la energía adecuada y un gran elemento de matriz no puede producirse a menos que su estado inicial esté ocupado y su estado final esté disponible. Sea \(f_c\) la probabilidad de que el estado relevante de la banda de conducción contenga un electrón, y \(f_v\) la probabilidad de que el estado relevante de la banda de valencia contenga un electrón. Por lo tanto, la probabilidad de que el estado de valencia contenga una laguna (hueco) es \(1-f_v\).

Las poblaciones de electrones disponibles dan lugar a diferentes factores de absorción y emisión:

\[ \begin{aligned} \text{Absorption:}\qquad & f_v(1-f_c),\\[4pt] \text{Emission:}\qquad & f_c(1-f_v). \end{aligned} \]

La absorción requiere un estado lleno en la banda de valencia y un estado vacío en la banda de conducción. La emisión requiere exactamente lo contrario: un electrón en la banda de conducción y un hueco en la banda de valencia. Estos factores de ocupación determinarán si una transición determinada contribuye a la absorción neta o a la ganancia óptica neta.

De una transición a un espectro óptico.

Un pozo cuántico real tiene más de una subbanda de electrones y huecos, y los electrones pueden ocupar diferentes vectores de onda en el plano a lo largo de cada parábola. Para calcular un espectro, debemos sumar la contribución de cada combinación relevante de subbanda de electrones \(n\), subbanda de huecos \(m\) y vector de onda en el plano \(k_{\parallel}\).

Esquematizando, el cálculo de la absorción espectral tiene la siguiente forma:

\[ \alpha(\hbar\omega)\ \propto \sum_{n,m}\int\!\frac{d^2k_{\parallel}}{(2\pi)^2} |p_{nm}(k_{\parallel})|^2 f_v(1-f_c) \delta\!\left[E_{nm}(k_{\parallel})-\hbar\omega\right]. \]

La suma se realiza sobre pares de subbandas; la integral recoge todos los estados dentro del mismo plano. El elemento de la matriz pondera cada transición según su intensidad óptica, los factores de ocupación nos indican si están presentes las cargas necesarias y la función delta selecciona las transiciones con la energía fotónica correcta. La proporcionalidad omite los factores comunes de normalización electromagnética.

Para una subbanda parabólica bidimensional, el número de estados disponibles por unidad de energía presenta una forma particularmente sencilla: su densidad conjunta de estados es constante por encima del umbral de transición en el modelo ideal. En consecuencia, un par de subbandas comienza a contribuir cuando la energía del fotón alcanza su energía mínima de transición permitida. Otros pares de subbandas introducen umbrales adicionales en el espectro.

¿Cuándo la absorción se convierte en ganancia óptica?

Un haz incidente puede ser absorbido y, al mismo tiempo, estimular la emisión. La ganancia óptica es el equilibrio entre estos dos procesos opuestos, y no simplemente la tasa total de recombinación electrón-hueco. Restar la absorción de la emisión estimulada da como resultado una simplificación particularmente útil:

\[ \begin{aligned} f_c(1-f_v)-f_v(1-f_c) &=f_c-f_v. \end{aligned} \]

Por lo tanto, la ganancia espectral del material tiene la misma suma sobre las transiciones que el cálculo de la absorción, pero utiliza la diferencia de población:

\[ \boxed{ g(\hbar\omega)\ \propto \sum_{n,m}\int\!\frac{d^2k_{\parallel}}{(2\pi)^2} |p_{nm}(k_{\parallel})|^2 (f_c-f_v) \delta\!\left[E_{nm}(k_{\parallel})-\hbar\omega\right] } \]

Si \(f_v\) es mayor que \(f_c\), la absorción predomina y la contribución a la ganancia es negativa. Si \(f_c\) es mayor que \(f_v\), la emisión estimulada predomina: esto es la inversión de población, y la transición contribuye a una ganancia positiva.

En un cálculo completo, el factor de proporcionalidad incluye cantidades como la frecuencia óptica, el índice de refracción, las constantes electromagnéticas y el grosor utilizado para normalizar los estados del pozo cuántico. También es importante distinguir la ganancia dentro del material activo de la ganancia modal de un láser, que depende de la intensidad con la que el modo óptico se superpone a la región del pozo cuántico.

¿Qué pasa con la emisión espontánea?

La emisión espontánea utiliza las mismas energías de transición electrónica y los mismos elementos de matriz óptica, pero no representa la misma cantidad que la ganancia neta. Para comprender la diferencia, imaginemos que un modo fotónico específico ya contiene \(N\) fotones. La tasa de emisión cuántica en ese modo incluye un factor de \(N+1\):

\[ \underbrace{(N+1)}_{\text{emission}} =\underbrace{N}_{\text{stimulated}} +\underbrace{1}_{\text{spontaneous}}. \]

La parte estimulada crece en función del número de fotones que ya están presentes. El valor adicional \(1\) indica que la emisión aún puede producirse cuando el número inicial de fotones es cero. En cambio, la absorción requiere la llegada de un fotón y es proporcional a \(N\).

Para calcular la emisión espontánea, sumamos las probabilidades de transición sobre los estados electrónicos disponibles y los modos de fotón en los que se puede emitir la luz. Esquemáticamente, el espectro de emisión espontánea es el siguiente:

\[ \boxed{ R_{\mathrm{sp}}(\hbar\omega)\ \propto D_{\mathrm{ph}}(\omega) \sum_{n,m}\int\!\frac{d^2k_{\parallel}}{(2\pi)^2} |M_{nm}(\omega,k_{\parallel})|^2 f_c(1-f_v) \delta\!\left[E_{nm}(k_{\parallel})-\hbar\omega\right] } \]

Aquí, \(D_{\mathrm{ph}}\) representa los modos de fotones disponibles y \(M_{nm}\) es el elemento de la matriz de interacción electrón-fotón, normalizado adecuadamente, para la emisión espontánea. Esta notación deja claro que la densidad de modos fotónicos y la normalización óptica deben incluirse al calcular la tasa absoluta de emisión de fotones.

Observe el factor de ocupación: la emisión espontánea utiliza \(f_c(1-f_v)\), no la diferencia de población \(f_c-f_v\) que se utiliza para obtener una ganancia neta. Por lo tanto, un pozo cuántico puede presentar emisión espontánea incluso cuando su respuesta óptica neta es absorbente. No deberíamos obtener emisión espontánea simplemente estableciendo valores de ganancia negativos en cero.

¿Por qué necesitamos el ensanchamiento lorentziano?

Hasta el momento, la regla de oro de Fermi ha utilizado una función delta para representar la conservación exacta de la energía. Sin embargo, en un semiconductor real, las transiciones ópticas no se manifiestan como líneas infinitamente nítidas. La dispersión y el tiempo de coherencia finito de una transición electrónica le confieren un ancho espectral finito.

Una forma común de representar esto es sustituir la función delta por una función de Lorentz normalizada:

\[ \boxed{ L_{\gamma}(\Delta E)= \frac{1}{\pi} \frac{\gamma}{(\Delta E)^2+\gamma^2} } \]

Aquí, \(\Delta E\) representa la diferencia entre la energía de la transición electrónica y la energía del fotón, y \(\gamma\) es la mitad del ancho de la curva de Lorentz en el punto de máximo (HWHM). Su ancho total en el punto de máximo es \(2\gamma\). Dado que la curva de Lorentz está normalizada en función de la energía, el ensanchamiento redistribuye el peso espectral de una transición en lugar de modificar arbitrariamente su contribución integrada.

En cada transición, por lo tanto, sustituimos \(\delta(E_{nm}-\hbar\omega)\) por \(L_{\gamma}(E_{nm}-\hbar\omega)\). Por ejemplo, el espectro de ganancia ampliado se convierte en:

\[ \boxed{ g(\hbar\omega)\ \propto \sum_{n,m}\int\!\frac{d^2k_{\parallel}}{(2\pi)^2} |p_{nm}(k_{\parallel})|^2 (f_c-f_v) L_{\gamma}\!\left[E_{nm}(k_{\parallel})-\hbar\omega\right] } \]

Se aplica el mismo cambio en el cálculo de la emisión espontánea, pero su factor de ocupación se mantiene en \(f_c(1-f_v)\). Un parámetro de ensanchamiento mayor produce características espectrales más suaves y amplias; un valor menor conserva umbrales de transición más definidos. El ensanchamiento lorentziano es un modelo útil del ensanchamiento homogéneo, en lugar de una descripción universal de todos los mecanismos físicos de ensanchamiento.

Uniendo todas las piezas del cálculo.

Ahora podemos resumir cómo se construye el espectro óptico de un pozo cuántico a partir de los estados electrónicos:

1. Determine los estados confinados. Resuelva la ecuación de Schrödinger para las energías y funciones de onda del electrón y el hueco en todo el pozo cuántico.
2. Construya las subbandas. Incluya el movimiento paralelo a las capas para obtener las energías de transición electrónica en diferentes vectores de onda dentro del plano.
3. Calcule el acoplamiento óptico. Evalúe los elementos de la matriz correspondientes, incluyendo la superposición de las funciones de onda de los electrones y los huecos, y, cuando sea necesario, la polarización de la luz.
4. Incluya las poblaciones de portadores de carga. Utilice las funciones de onda de los estados electrónicos y de la banda de valencia para diferenciar la absorción, la emisión estimulada y la emisión espontánea.
5. Realice la suma sobre las transiciones. Sume las contribuciones de las subbandas de electrones y huecos, así como de los estados disponibles en el plano.
6. Amplíe el espectro. Reemplace las transiciones ideales en forma de función delta por una forma de línea adecuada, como una función de Lorentz.

Estos son los principios que relacionan los solucionadores electrónicos de pozos cuánticos de OghmaNano con los cálculos de ganancia óptica y emisión espontánea. El modelo parabólico simple facilita la comprensión de la física; la teoría multibanda k·p amplía los estados electrónicos y los elementos de la matriz óptica cuando el acoplamiento entre bandas y la dependencia de la polarización adquieren importancia.