Transitions optiques dans les puits quantiques : amplification et émission spontanée.

Des états électroniques à la lumière.

Dans le précédent tutoriel sur les « bandes de puits quantiques paraboliques » (parabolic quantum-well bands), nous avons commencé par étudier les solutions confinées de l’équation de Schrödinger et nous avons montré comment chaque solution devient une sous-bande électronique lorsque l’on prend en compte le mouvement parallèle aux couches du semi-conducteur. Nous avons également calculé l’énergie du photon nécessaire pour relier un état électronique à un état de trou.

Savoir quelles transitions sont possibles n’est que le point de départ. Pour calculer la lumière absorbée ou émise par un puits quantique, il faut également déterminer la probabilité de chaque transition et le nombre d’électrons et de trous disponibles pour y participer. C’est là que la règle d’or de Fermi et les éléments de matrice optiques entrent en jeu dans le calcul.

Nous allons construire le calcul étape par étape : nous commencerons par considérer une seule transition, puis nous calculerons sa probabilité, nous effectuerons une somme sur toutes les sous-bandes d’électrons et de trous, et enfin, nous introduirons un élargissement lorentzien afin d’obtenir un spectre optique lisse.

Trois façons dont la lumière interagit avec un semi-conducteur.

Considérons un électron dans un état de la bande de conduction et un état disponible dans la bande de valence. Il existe trois processus optiques étroitement liés :

• Absorption : un photon incident excite un électron, le faisant passer d’un état occupé de la bande de valence à un état vide de la bande de conduction.
• Émission stimulée : un photon incident excite un électron de la bande de conduction, qui occupe alors un niveau vacant de la bande de valence (une lacune), ce qui produit un photon supplémentaire.
• Émission spontanée : un électron se recombine avec une lacune et émet un photon, même en l’absence de photon incident.

Les trois processus dépendent de la différence d’énergie entre les états électroniques initiaux et finaux, ainsi que de la force avec laquelle la lumière couple ces états. Leur principale différence réside dans l’occupation des états et dans la nécessité ou non de la présence préalable d’un photon.

Commencez par une transition électron-trou.

Sélectionnons la sous-bande d’électrons \(n\) et la sous-bande de trous \(m\). Pour un puits quantique parabolique simple, une transition entre des états ayant le même vecteur d’onde dans le plan présente une différence d’énergie.

\[ E_{nm}(k_{\parallel})= E_g+\varepsilon_{e,n}+\varepsilon_{h,m} +\frac{\hbar^2 k_{\parallel}^{2}}{2\mu}, \]

où \(E_g\) représente la largeur de la bande interdite du matériau du puits quantique, \(\varepsilon_{e,n}\) et \(\varepsilon_{h,m}\) représentent les énergies de confinement des électrons et des trous, et \(\mu\) représente la masse effective réduite dans le plan :

\[ \frac{1}{\mu}=\frac{1}{m_e^{*}}+\frac{1}{m_h^{*}}. \]

Pour une transition optique directe, le vecteur d’onde du cristal dans le plan est approximativement conservé, car un photon transporte relativement peu d’impulsion. Un électron et une lacune contribuent donc à une transition verticale entre les deux courbes de sous-bande dans ??.

Si l’énergie du photon correspond à la différence d’énergie entre les états, la transition est énergétiquement possible :

\[ \hbar\omega=E_{nm}(k_{\parallel}). \]

Cependant, le fait que les niveaux d’énergie correspondent ne nous indique pas à quelle fréquence cette transition se produit. Pour cela, nous devons calculer l’interaction entre l’électron et le champ électromagnétique.

La règle d’or de Fermi : quelle est la probabilité d’une transition ?

La règle d’or de Fermi donne le taux de transition entre un état quantique initial \(i\) et un état final \(f\) lorsque ces deux états sont liés par une interaction relativement faible :

\[ \boxed{ W_{i\rightarrow f}= \frac{2\pi}{\hbar} \left|\langle f|\hat H_{\mathrm{int}}|i\rangle\right|^2 \delta(E_f-E_i) } \]

Cette équation comporte deux éléments particulièrement importants :

• L’élément de matrice, \(\langle f|\hat H_{\mathrm{int}}|i\rangle\), mesure l’intensité du couplage entre l’état initial et l’état final par le champ optique. Le carré de sa valeur absolue donne le facteur qui contrôle la probabilité de transition.
• La fonction delta, \(\delta(E_f-E_i)\), assure la conservation de l’énergie. Lorsque les états initiaux et finaux comprennent des photons, leurs énergies sont prises en compte dans \(E_i\) et \(E_f\).

Une façon utile d’envisager la question est de considérer que deux conditions doivent être remplies : la transition doit avoir l’énergie appropriée, et la lumière doit être capable de coupler les deux états électroniques. La première condition est déterminée par la séparation des sous-bandes ; la seconde est déterminée par l’élément de matrice.

Qu’est-ce qu’un élément matriciel optique ?

Lorsqu’une lumière interagit avec un électron, son champ électrique peut induire des transitions entre les états quantiques. Dans une description courante, l’interaction pertinente est proportionnelle au produit scalaire de l’opérateur d’impulsion de l’électron et de la polarisation du champ optique. L’élément de matrice d’impulsion correspondant a la forme suivante :

\[ p_{nm}= \langle\Psi_{c,n}|\,\mathbf e\!\cdot\!\hat{\mathbf p}\,|\Psi_{v,m}\rangle, \]

où \(\mathbf e\) représente la polarisation de la lumière, et \(\Psi_{c,n}\) et \(\Psi_{v,m}\) désignent les états électroniques associés aux bandes de conduction et de valence. Une valeur élevée indique que le champ optique couple fortement les états ; une valeur nulle de l’élément de matrice signifie que cette transition est optiquement interdite dans le modèle utilisé.

Dans le cadre de l’approximation simple de la bande parabolique, nous pouvons séparer les fonctions de Bloch à l’échelle atomique, qui varient rapidement, des fonctions d’onde d’enveloppe du puits quantique, qui varient plus lentement. Le couplage optique contient alors deux facteurs :

\[ \boxed{ |p_{nm}|^2\simeq |\mathbf e\!\cdot\!\mathbf p_{cv}|^2 \left|\int \psi_{e,n}^{*}(z)\psi_{h,m}(z)\,dz\right|^2 } \]

Le premier facteur, \(\mathbf p_{cv}\), décrit le couplage optique entre les bandes de semi-conducteur sous-jacentes. Le second est le recouvrement des enveloppes, qui indique dans quelle mesure les fonctions d’onde des électrons et des trous se chevauchent dans la barrière quantique.

Par exemple, deux états concentrés dans la même région du puits peuvent présenter une superposition importante. Si un champ électrique attire l’électron vers une interface et le trou vers l’autre, la superposition peut devenir beaucoup plus faible. Il est important de noter que la quantité pertinente est l’intégrale des fonctions d’onde, et non simplement la superposition de leurs diagrammes de densité de probabilité distincts : les signes et les phases des fonctions d’onde peuvent entraîner une annulation des contributions.

Cela explique également pourquoi la polarisation de la lumière peut être importante. Par exemple, la lumière polarisée TE et TM sonde différents éléments de la matrice d’impulsion, et des modèles multibandes plus avancés sont nécessaires lorsque le mélange des bandes et les règles de sélection de la polarisation sont importants. Ces effets peuvent être étudiés dans le cadre de... Guide pratique sur la structure à huit bandes de GaAs/AlGaAs de type zincblende. et Guide pratique sur la structure à huit bandes du nitrure de gallium/nitrure d’aluminium et du wurtzite..

Le fait qu’une transition soit autorisée ne signifie pas qu’elle se produira.

Même une transition qui se produit avec l’énergie appropriée et une grande amplitude matricielle ne peut se produire que si son état initial est occupé et que son état final est disponible. Soit \(f_c\) la probabilité que l’état pertinent de la bande de conduction contienne un électron, et \(f_v\) la probabilité que l’état pertinent de la bande de valence contienne un électron. La probabilité que l’état de la bande de valence contienne une lacune est donc \(1-f_v\).

Les populations d’électrons disponibles entraînent des valeurs différentes pour l’absorption et l’émission :

\[ \begin{aligned} \text{Absorption:}\qquad & f_v(1-f_c),\\[4pt] \text{Emission:}\qquad & f_c(1-f_v). \end{aligned} \]

L’absorption nécessite un état occupé dans la bande de valence et un état vide dans la bande de conduction. L’émission nécessite exactement l’inverse : un électron dans la bande de conduction et un trou dans la bande de valence. Ces facteurs d’occupation détermineront si une transition donnée contribue à l’absorption nette ou à l’amplification optique nette.

D’une transition à un spectre optique.

Un véritable puits quantique possède plus d’une sous-bande pour les électrons et les trous, et les électrons peuvent occuper différents vecteurs d’onde dans le plan pour chaque parabole. Pour calculer un spectre, il faut additionner la contribution de chaque combinaison pertinente de sous-bande d’électrons \(n\), de sous-bande de trous \(m\) et de vecteur d’onde dans le plan \(k_{\parallel}\).

De manière schématique, le calcul de l’absorption spectrale prend la forme suivante :

\[ \alpha(\hbar\omega)\ \propto \sum_{n,m}\int\!\frac{d^2k_{\parallel}}{(2\pi)^2} |p_{nm}(k_{\parallel})|^2 f_v(1-f_c) \delta\!\left[E_{nm}(k_{\parallel})-\hbar\omega\right]. \]

La somme porte sur les paires de sous-bandes ; l’intégrale prend en compte tous les états dans le plan. L’élément de matrice pondère chaque transition en fonction de son intensité optique, les facteurs d’occupation nous indiquent si les porteurs requis sont présents, et la fonction delta sélectionne les transitions ayant l’énergie photonique appropriée. La relation de proportionnalité exclut les facteurs de normalisation électromagnétique communs.

Pour une sous-bande parabolique bidimensionnelle, le nombre d’états disponibles par unité d’énergie présente une forme particulièrement simple : sa densité d’états combinée est constante au-dessus du seuil de transition dans le modèle idéal. Par conséquent, une paire de sous-bandes commence à contribuer lorsque l’énergie du photon atteint son énergie de transition minimale autorisée. D’autres paires de sous-bandes introduisent d’autres seuils dans le spectre.

À quel moment l’absorption se transforme-t-elle en amplification optique ?

Un faisceau incident peut à la fois être absorbé et induire une émission. Le gain optique correspond à l’équilibre entre ces deux processus concurrents, et non pas simplement au taux total de recombinaison électron-trou. En soustrayant l’absorption de l’émission stimulée, on obtient une simplification particulièrement utile :

\[ \begin{aligned} f_c(1-f_v)-f_v(1-f_c) &=f_c-f_v. \end{aligned} \]

Le gain spectral du matériau a donc la même somme sur les transitions que le calcul de l’absorption, mais il utilise la différence de population :

\[ \boxed{ g(\hbar\omega)\ \propto \sum_{n,m}\int\!\frac{d^2k_{\parallel}}{(2\pi)^2} |p_{nm}(k_{\parallel})|^2 (f_c-f_v) \delta\!\left[E_{nm}(k_{\parallel})-\hbar\omega\right] } \]

Si \(f_v\) est supérieur à \(f_c\), l’absorption prédomine et la contribution à l’amplification est négative. Si \(f_c\) est supérieur à \(f_v\), l’émission stimulée prédomine : il s’agit alors d’une inversion de population, et la transition contribue à une amplification positive.

Dans un calcul complet, le facteur de proportionnalité comprend des quantités telles que la fréquence optique, l’indice de réfraction, les constantes électromagnétiques et l’épaisseur utilisée pour normaliser les états du puits quantique. Il convient également de distinguer le gain au sein du matériau actif du gain modal d’un laser, qui dépend de l’intensité du recouvrement entre le mode optique et la région du puits quantique.

Qu’en est-il de l’émission spontanée ?

L’émission spontanée utilise les mêmes niveaux d’énergie de transition électronique et les mêmes éléments de matrice optique, mais elle ne représente pas la même quantité que le gain net. Pour comprendre la différence, imaginez qu’un mode photonique particulier contient déjà \(N\) photons. Le taux d’émission quantique dans ce mode contient un facteur de \(N+1\) :

\[ \underbrace{(N+1)}_{\text{emission}} =\underbrace{N}_{\text{stimulated}} +\underbrace{1}_{\text{spontaneous}}. \]

La partie stimulée se développe en fonction du nombre de photons déjà présents. L’ajout de \(1\) signifie que l’émission peut encore se produire lorsque le nombre initial de photons est nul. L’absorption, en revanche, nécessite l’arrivée d’un photon et est proportionnelle à \(N\).

Pour calculer l’émission spontanée, nous additionnons les probabilités de transition sur tous les états électroniques disponibles et sur les modes photoniques dans lesquels la lumière peut être émise. Schématiquement, le spectre d’émission spontanée est le suivant :

\[ \boxed{ R_{\mathrm{sp}}(\hbar\omega)\ \propto D_{\mathrm{ph}}(\omega) \sum_{n,m}\int\!\frac{d^2k_{\parallel}}{(2\pi)^2} |M_{nm}(\omega,k_{\parallel})|^2 f_c(1-f_v) \delta\!\left[E_{nm}(k_{\parallel})-\hbar\omega\right] } \]

Ici, \(D_{\mathrm{ph}}\) représente les modes photoniques disponibles et \(M_{nm}\) est l’élément de la matrice d’interaction électron-photon, normalisé de manière appropriée, pour l’émission spontanée. Cette notation permet de préciser que la densité des modes photoniques et la normalisation optique doivent être prises en compte lors du calcul d’un taux d’émission absolue de photons.

Notez le facteur d’occupation : l’émission spontanée utilise \(f_c(1-f_v)\), et non la différence de population \(f_c-f_v\) utilisée pour obtenir un gain net. Par conséquent, une hétérostructure quantique peut présenter une émission spontanée même lorsque sa réponse optique nette est absorbante. Il ne faudrait pas obtenir une émission spontanée en se contentant de fixer les valeurs de gain négatives à zéro.

Pourquoi avons-nous besoin de l’élargissement de Lorentz ?

Jusqu’à présent, la règle d’or de Fermi utilisait une fonction delta pour représenter la conservation exacte de l’énergie. Cependant, dans un semi-conducteur réel, les transitions optiques ne se manifestent pas sous la forme de lignes parfaitement nettes. La diffusion et la durée de cohérence finie d’une transition électronique lui confèrent une largeur spectrale finie.

Une méthode courante pour représenter cela consiste à remplacer la fonction delta par une courbe de Lorentz normalisée :

\[ \boxed{ L_{\gamma}(\Delta E)= \frac{1}{\pi} \frac{\gamma}{(\Delta E)^2+\gamma^2} } \]

Ici, \(\Delta E\) représente la différence entre l’énergie de la transition électronique et l’énergie du photon, et \(\gamma\) représente la demi-largeur à mi-hauteur (DLMH) de la courbe de Lorentz. Sa largeur totale à mi-hauteur est \(2\gamma\). Étant donné que la courbe de Lorentz est normalisée par rapport à l’énergie, l’élargissement redistribue le poids spectral d’une transition plutôt que de modifier arbitrairement sa contribution intégrée.

Pour chaque transition, nous remplaçons donc \(\delta(E_{nm}-\hbar\omega)\) par \(L_{\gamma}(E_{nm}-\hbar\omega)\). Par exemple, le spectre d’amplification élargi devient :

\[ \boxed{ g(\hbar\omega)\ \propto \sum_{n,m}\int\!\frac{d^2k_{\parallel}}{(2\pi)^2} |p_{nm}(k_{\parallel})|^2 (f_c-f_v) L_{\gamma}\!\left[E_{nm}(k_{\parallel})-\hbar\omega\right] } \]

La même substitution est effectuée dans le calcul de l’émission spontanée, mais son facteur d’occupation reste \(f_c(1-f_v)\). Un paramètre d’élargissement plus important produit des caractéristiques spectrales plus douces et plus larges ; une valeur plus faible préserve des seuils de transition plus nets. L’élargissement lorentzien est un modèle utile pour l’élargissement homogène, plutôt qu’une description universelle de tous les mécanismes d’élargissement physique.

Rassembler les différents éléments du calcul.

Nous pouvons maintenant résumer la manière dont le spectre optique d’un puits quantique est construit à partir des états électroniques :

1. Déterminez les états confinés. Résolvez l’équation de Schrödinger pour les énergies et les fonctions d’onde de l’électron et du trou dans la barrière quantique.
2. Définissez les sous-bandes. Incluez le mouvement parallèle aux couches afin d’obtenir les énergies de transition électronique pour différentes valeurs du vecteur d’onde dans le plan.
3. Calculez le couplage optique. Déterminez les éléments de matrice appropriés, en tenant compte de la superposition des fonctions d’onde des électrons et des trous, et, le cas échéant, de la polarisation de la lumière.
4. Tenez compte des populations de porteurs de charge. Utilisez les fonctions d’occupation des états électroniques et de la bande de valence pour distinguer l’absorption, l’émission stimulée et l’émission spontanée.
5. Effectuer une somme sur les transitions. Ajouter les contributions des sous-bandes d’électrons et de trous, ainsi que celles des états disponibles dans le plan.
6. Élargissez le spectre. Remplacez les transitions idéales de type fonction delta par une forme de ligne appropriée, comme une fonction de Lorentz.

Voici les principes qui relient les solveurs électroniques à puits quantiques d’OghmaNano aux calculs de gain optique et d’émission spontanée. Le modèle parabolique simple facilite la compréhension de la physique ; modèle à plusieurs bandes. théorie k·p étend les états électroniques et les éléments de la matrice optique lorsque le couplage entre les bandes et la dépendance à la polarisation deviennent importants.